Nature Energy: 理论到应用一条龙，亚纳米尺寸Si负极迎重大突破！

由于循环过程中高容量合金负极的体积变化很大，因此希望使用小的负极颗粒来延长电池循环寿命。然而，实现亚纳米级颗粒（<1 nm）仍然具有挑战性。在甲硅烷（SiH₄）气体的热分解过程中，Si的成核继续生长并生成Si层。因此，预计如果在成核后立即阻碍其生长，则会产生亚纳米尺寸的Si。

在此，韩国蔚山国立科学技术研究院（UNIST）Jaephil Cho, Sang Kyu Kwak等人报道了一种生长抑制机制，可防止在化学气相沉积过程中成核后立即继续扩大尺寸。基于这一假设和计算，作者将这种生长抑制机制成功地应用于硅的合成，其中乙烯可以阻止Si-Si键的形成，同时形成多个Si-C键，最终导致在热分解过程中形成亚纳米尺寸的Si簇。

具体而言，乙烯作为生长抑制剂与硅烷反应形成Si-C键，从而即使在碳质基底上存在过量涂层时也能保持亚纳米尺寸的颗粒。此外，Si-C键有助于生成坚固的SiC微晶基底，这不仅可以防止原生SiO₂层的形成，也有助于在长期循环过程中保持CSi层的形态完整性。

图1. 通过分子动力学研究亚纳米尺寸Si的生长

因此，当使用实际可行的测试协议进行估计时，该亚纳米Si负极表现出优异的性能（超过1262 mAh g^-1的可控高容量，CE为90.0%），通过保持其形态完整性而没有任何裂纹或粉化，显示出优异的循环稳定性。

由亚纳米尺寸Si负极和NCM811正极构建的110 Ah全电池组成的储能系统 (107 kWh) 显示出优异的循环稳定性（2875次循环后容量保持率为91.3%）和良好的日历寿命（365天恢复能力达97.6%），这验证了该Si负极的实际可用性。这项研究为电池研究人员考虑高容量合金负极设计的参数提供了启发，并为高能锂离子电池系统中用于储能系统和电动汽车的下一代负极铺平了道路。

图2. 亚纳米尺寸Si的实际应用

Subnano-sized silicon anode via crystal growth inhibition mechanism and its application in a prototype battery pack, Nature Energy 2021. DOI: 10.1038/s41560-021-00945-z

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Nature Energy: 理论到应用一条龙，亚纳米尺寸Si负极迎重大突破！

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