卢锡洪/余艳霞/刘晓庆AFM：可在50 mA/cm2和mAh/cm2下工作的锌金属负极

实现具有高放电深度（DOD）的高倍率和高面容量的锌负极为大规模水系电池提供了一个光明的前景。然而，Zn沉积存在严重的枝晶生长和副反应，这影响了可实现的寿命。

中山大学卢锡洪、余艳霞、广东工业大学刘晓庆等通过采用丙酮作为电解液添加剂，提出了一种电双层（EDL）重建策略，以充分解决这些问题。

图1. 电解液表征

具体来说，由于丙酮对Zn金属的吸附能量较低，吸附在界面上的一些H₂O分子可以被丙酮取代，形成一个贫水的内亥姆霍兹层（IHL），严重限制了析氢(HER)的反应性。

就外亥姆霍兹层（OHL）和扩散层而言，在丙酮和H₂O之间强烈的氢键作用下，Zn²⁺在2 m ZnSO₄中的稳定溶剂化结构[Zn(H2O)₆]²⁺，将部分转化为具有较低脱溶剂化能垒的[Zn(H₂O)₅]²⁺-OSO₃²-。这种溶剂化构型的转变对充放电过程中Zn²⁺的有效扩散有传导作用。

实验和理论计算表明，丙酮重构的EDL中离子/分子分布的重新排列，结合氢键削弱的自由水的活性，可以打破臭名昭著的HER-树枝状生长循环，从而确保锌负极的高度可逆的沉积/剥离化学反应，即使在极端的测试条件下。

图2. 半电池性能

作为一个概念证明，在2M ZnSO₄电解液中加入20 v/v%的丙酮，在50 mA cm^-2的超高电流密度和50 mAh cm^-2的面容量下，Zn//Zn对称电池的寿命从≈12小时延长到≈800小时，DOD高达73.5%。据作者所知，这是锌负极的最佳性能，远远超过了先进的锌负极报告。

值得注意的是，采用ZnSO4-ace电解液的Zn/MnO₂全电池在-30至40℃的野外温度范围内也能提供卓越的循环稳定性。

这种EDL调节策略将有助于对负极-电解质界面化学的新认识，并为未来电池的精确电解液设计提供灵感。

图3. 宽温全电池性能

Metallic Zinc Anode Working at 50 and 50 mAh cm⁻² with High Depth of Discharge via Electrical Double Layer Reconstruction. Advanced Functional Materials 2022. DOI: 10.1002/adfm.202211917

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