祝红丽Small: 用于全固态锂硫电池的高比表面积N掺杂碳纤维添加剂

多孔碳在全固态锂硫电池 (ASSLSB) 中起着重要作用，可增强硫的电子导电性。然而，用于液体电解质电池的传统多孔碳在ASSLSB中表现出低效率，因为固定的固体电解质（SE）无法到达限制在深孔中的硫，碳材料孔隙结构和分布高度影响ASSLSBs的电化学性能。

在此，美国东北大学祝红丽教授等人首次基于聚丙烯腈碳纤维开发了一种具有核壳结构的多孔碳纤维（PPCF），并首次将其用作ASSLSBs的正极导电添加剂。通过KOH活化过程，获得了1519 m² g^-1的超高比表面积的PPCF，孔隙主要位于纤维的外表面。这种独特的结构促进了硫与电子导电碳和离子导电SE的接触，从而增强了电荷转移和电化学反应动力学。

超高的比表面积使得有足够的面积容纳硫，解决了硫的低电子电导率问题。硫在微孔中的限制避免了大量硫的形成，因此提高了硫的利用率。同时，一维纤维的渗透加速了整个电极中的电子传导。此外，作者以最广泛使用的商业碳添加剂—气相生长碳纤维 (VGCF)作为对照组进行了比较研究。

图1. PPCF的制备过程及与VGCF的形态比较

因此，使用PPCF作为添加剂的ASSLSB表现出卓越的倍率性能和循环性能。与S-VGCF-SE相比，S-PPCF-SE的过电位大大降低了149 mV。在dQ/dV测量中，S-PPCF-SE显示出强烈的负极和正极峰，分别具有3156和4367 mAh g^-1V^-1的高强度，明显高于S-VGCF-SE中的1010和1268 mAh g^-1 V^-1，显示出极大改善的反应动力学。

此外，S-PPCF-SE在C/2下实现了 889 mAh g^-1的优异倍率性能，且在C/10下220次循环后仍保持 710 mAh g^-1的超高容量。相比之下，使用VGCF作为碳添加剂的ASSLSB在C/2下仅提供了100 mAh g^-1的低倍率容量。这项工作中的结构设计将激发未来在高能量密度ASSLSB中设计多孔碳添加剂的研究。

图2. 基于S-PPCF/VGCF-SE正极的ASSLSB电化学性能

High Surface Area N-Doped Carbon Fibers with Accessible Reaction Sites for All-Solid-State Lithium-Sulfur Batteries, Small 2021. DOI: 10.1002/smll.202105678

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祝红丽Small: 用于全固态锂硫电池的高比表面积N掺杂碳纤维添加剂

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