西南民大阳耀月Appl. Catal. B.:铑和氢氧化铋界面处选择性电氧化乙醇为CO2

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提高乙醇氧化反应(EOR)的CO2选择性是当前的重要研究课题。Rh可以有效地破坏乙醇的C-C键,但由于C1中间体的中毒作用,原始Rh仍然表现出可忽略不计的EOR活性。

因此,西南民族大学阳耀月团队基于Langmuir-Hinshelwood机理采用一锅法制备Rh-Bi(OH)3/C用于EOR催化。所制备的Rh-Bi(OH)3/C催化剂显著促进了EOR催化,包括质量活性、耐久性和CO2选择性。

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根据构效关系,该催化剂对EOR催化的促进被认为是以下两个方面。最初,基于TEM、XRD和XPS研究,所获得的Rh-Bi(OH)3/C催化剂应由具有Bi(OH)3物种表面装饰的Rh纳米粒子构成,该Rh-Bi(OH)3界面促进了两个物种之间的电子相互作用(MOI效应),有效地促进在较低电位下去除C1中间体,从而增强EOR催化。

另一方面,即使在低过电位下,Rh-Bi(OH)3界面更容易地富集表面OHad物种。

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CO汽提和原位红外光谱结果表明,即使在氢吸附的潜在区域,CO吸附物也几乎不能在Rh-Bi(OH)3表面积累。

因此,Rh-Bi(OH)3/C催化剂在碱性介质中对EOR表现出极高的质量活性和长期耐久性,且C1的表观法拉第效率在0.67 V时高达26.2%。预计这项工作将为设计具有高活性和CO2选择性的新型EOR催化剂提供有益的策略。

Efficient Electrochemical Ethanol-to-CO2 Conversion at Rhodium and Bismuth Hydroxide Interfaces. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI:10.1016/j.apcatb.2021.120728

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