厦大汪骋ACS Catal.：Ti基MOF负载多个亚铜中心催化CO2加氢生成乙烯

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厦大汪骋ACS Catal.：Ti基MOF负载多个亚铜中心催化CO2加氢生成乙烯

二氧化碳（CO2）加氢制乙烯（C2H4）可以通过两条路线利用串联反应实现：1）CO2加氢制甲醇（CH3OH），然后甲醇转化为烯烃；2）逆水煤气变换反应，然后Fischer–Tropsch合成。
近日，厦门大学汪骋教授（通讯作者）等人报道了另一种串联的CO2转化为C2H4的路线。
厦大汪骋ACS Catal.：Ti基MOF负载多个亚铜中心催化CO2加氢生成乙烯
首先通过CO2加氢转化为乙醇（C2H5OH），然后进行C2H5OH脱水转化为C2H4。通过μ2-OH基团的脱质子和离子交换，将多个铜（CuI）中心加载到Ti8(μ2-O)8(μ2-OH)4个Ti基金属有机骨架MOF（MIL-125-NH2）的次级构建单元上。
厦大汪骋ACS Catal.：Ti基MOF负载多个亚铜中心催化CO2加氢生成乙烯
这些多个CuI中心催化CO2加氢生成C2H5OH，而Ti2-μ2-O–M+（M+=H+、Li+）位点将C2H5OH转化为C2H4。
MOF在超临界CO2（CO2 30 MPa，H2 5 MPa）中，在85 ℃和5 MPa（H2:CO2=3）和100 ℃的气相下的CO2转化为C2H4生成速率分别达到2598 μmol gcat-1 h-1和514 μmol gcat-1 h-1。总之，该工作为通过CO2加氢选择性生产C2H4开辟了另一条途径。
厦大汪骋ACS Catal.：Ti基MOF负载多个亚铜中心催化CO2加氢生成乙烯
Multiple Cuprous Centers Supported on a Titanium-Based Metal-Organic Framework Catalyze CO2 Hydrogenation to Ethylene. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c01939.
https://doi.org/10.1021/acscatal.1c01939.

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