张登松/武刚ACS Catal.:用于甲烷干法重整过程中高效脱碳的高性能二元钼镍催化剂

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甲烷干法重整(DRM)可以将温室气体(CO2和CH4)转化为具有附加值的合成气(CO和H2),这是实现碳中和的有前景的方法之一,故设计抗焦化催化剂仍然是有效DRM反应的挑战。

基于此,上海大学张登松纽约州立大学布法罗分校武刚等通过阐明Mo在提高DRM期间Ni基催化剂的抗结焦性方面的促进作用,开发了一种Mo修饰的ZSM-5作为“智能载体”的高效二元Mo-Ni催化剂,它阐述了MoOx和MoOxCy之间的动态变化,在DRM反应过程中实现了高效的碳去除。

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添加Mo可抑制Ni氧化和独特的MoOx↔MoCxOy氧化还原循环,同时提高传统Ni催化剂的活性和抗结焦性。此外,Mo的引入保持了更活跃的Ni0种。通过由Mo改性的Ni/ZSM-5驱动的甲酸盐中间体进一步抑制了DRM期间的结焦。

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Mo的存在可以在NiMo合金中保持更多的金属Ni并增强CH4和CO2的吸附,这有利于DRM反应。通过使用原位DRIFT光谱观察中间物种的动态变化,NiMo合金可以驱动更有效的DRM路线,可以有效地激活CH4和CO2

原位拉曼和原位XRD结果表明固定在沸石上的Mo物种有助于MoOx之间的变化物种和碳氧化物/碳化物物种,从而实现动态碳去除。这些发现清楚地解释了新开发的NiMo/Z催化剂的催化活性和稳定性增强的原因。这项工作同时实现了优异的活性并构建了实现动态碳去除的“智能载体”,也为设计用于DRM的高效催化剂提供了一种新方法。

High-Performance Binary Mo-Ni Catalysts for Efficient Carbon Removal during Carbon Dioxide Reforming of Methane. ACS Catalysis, 2021. DOI:10.1021/acscatal.1c02124

原创文章,作者:Gloria,如若转载,请注明来源华算科技,注明出处:https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/11/09aced161c/

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