使用聚合物电解质膜(PEM)的水电解技术被认为最适合通过将间歇性可再生能源转化为高纯度H2来推动碳中和,因为它在电流密度和瞬时电流响应方面优于碱性水电解槽。然而,PEM水分解的大规模应用受到水氧化催化半反应的极大限制:1.Ir催化剂的高成本;2.Ir在催化析氧反应(OER)中的高过电位。鉴于此,Ru以较低的价格、较高的地球丰度和较高的内在OER活性吸引了人们的研究兴趣。然而,Ru的氧化物在苛刻的阳极和酸性条件下的稳定性仍然长期未得到解决,Ru的实际利用是不现实的。因此,提高Ru基催化剂的反应稳定性迫在眉睫。基于此,中科院长春应化所葛君杰、邢巍和王颖等提出了一个直观的描述符(Ru电荷),以描述催化剂的整体活性和稳定性。研究发现,尽管催化剂的不稳定性很复杂,但它与Ru电荷和Ru-O键断裂的困难程度密切相关,即氧空位(ΔGVO)和Ru空位(ΔGVRu)之间的生成能平衡。因此,研究人员通过通过控制M-O-Ru结构来改变RuO6基序周围的螯合元素,不仅成功地调节了反应机制(选择是否将晶格氧参与到反应中(LOM)),而且还调整了吸附质演化反应下的活性和稳定性(AEM)。基于以上分析,研究人员筛选出具有Sn-O-Ru局部结构的SnRuOx固溶体(该固溶体遵循具有适当Ru-O结合强度的AEM)。性能测试结果显示,SnRuOx催化剂在1.48 VRHE的电压下表现出较高的效能(2360 A gRu−1),以及较高的TOF值(0.63 s−1)。此外,该催化剂表现出迄今为止最好的反应稳定性,其在100 mA cm−2电流密度下以及催化剂负载量为41.65 μgcat cm−2的情况下,在250 h试验期间过电位仅增加26.8 mV;在可扩展的质子交换膜电解槽中,在1 A cm−2下连续反应1300小时的耐久性试验中,该催化剂具有53 μV h−1的最小降解速率。总的来说,该项工作提出了一个可行的构想,并且建立一个稳定和高效率的Ru基催化剂,这为Ru基材料在PEMWE的应用奠定了基础。Customized Reaction Route for Ruthenium Oxide towards Stabilized Water Oxidation in High-performance PEM Electrolyzers. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-36380-9