近年来,锂金属负极(LMAs)因其高理论容量(3860 mAh g-1)和低电化学电位(-3.040 V vs标准氢电极)而备受关注。锂金属可以与各种正极结合以构建高能量密度锂金属电池(LMBs),这对下一代电池具有广阔的前景。然而,不稳定的固体电解质中间相(SEI)和不可控的锂枝晶生长严重阻碍了LMAs的商业发展。新兴的二维聚合物(2DPs)具有高机械柔韧性、高比表面积、丰富的表面化学和丰富的化学改性特性,在解决LMAs的固有问题方面显示出巨大优势。西湖大学徐宇曦等全面回顾了2DPs在液基和固基电池中用于稳定且无枝晶LMAs的研究进展。还讨论了在LMBs中应用2DPs的一些观点。相信新兴的2DPs将为开发高能量密度LMBs及其他方面电池提供见解。图1 2DPs应用于锂金属负极的示意图尽管2DPs已被证明在液基和固基电池中可有效保护锂负极,但仍有一些问题和未来的前景需要强调:(1) 2DPs作为液态电解液中的添加剂,使用电解液添加剂被认为是稳定LMAs的一种经济有效的方法。尽管已将2DPs作为添加剂引入固态聚合物电解质中,但很少有研究将2DPs作为添加剂在液态电解液的应用。更多的研究可以集中在使用2DPs作为液态电解液中的添加剂。应仔细研究液态电解液中添加的2DPs的浓度、粒径和表面化学性质对锂沉积的影响。(2)与无机固态电解质相比,2DPs作为固态电解质基体的研究和应用还处于起步阶段,应该做更多的工作来增加作为固态电解质基体的2DPs的种类。例如,具有不同表面化学性质的二维COFs。此外,还可以研究不同晶体尺寸的2DPs对电导率的影响。图2 2DPs修饰的隔膜(3)与高容量正极耦合,要实现高能量密度的锂金属电池,与高容量正极,如S、O2、Se和Cl2正极耦合至关重要。然而,由于锂枝晶生长以及气体、多硫化物和多硒化物对锂金属的腐蚀,这些高容量电池通常表现出较差的性能。因此,受 2DPs保护的LMAs在高容量电池系统中具有巨大的潜力。(4) 2DPs作为硫化物电解质的界面层,2DPs已被证明作为LLZO和锂金属之间的界面层,可以大大改善不良的界面接触。硫化物电解质是另一种有前景的固态电解质,但它对锂金属不稳定。在这种情况下,2DPs可能是一种很有前景的二维材料,可用作稳定锂硫化物电解质界面的中间层。(5)到目前为止,2DPs已成功用于稳定锂负极。上述大多数锂负极策略仍有望用于开发稳定的Na/K/Zn金属负极。例如,2DPs也可以用作人工SEI层来调节Na/K/Zn沉积并抑制枝晶生长。未来,可以进行更多的研究来使用2DPs来保护Na/K/Zn金属负极。图3 2DPs 作为无机固态电解质的界面层Emerging Two-Dimensional Covalent and Coordination Polymers for Stable Lithium Metal Batteries: From Liquid to Solid. ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c09194