中科大谢毅/吴长征PNAS，燃料电池用Pt基催化剂最新进展

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Pt基合金在氧还原反应中具有相当大的质量活性(MA)，被认为是质子交换膜燃料电池中最有潜力取代商用Pt/C的氧还原电催化剂，但在长循环中其活性通常是不可持续的，特别是在实际的质子交换膜燃料电池(PEMFC)中。

中科大谢毅/吴长征PNAS，燃料电池用Pt基催化剂最新进展
中国科学技术大学谢毅院士和吴长征教授在美国科学院院刊PNAS上发文，Subsize Pt-based intermetallic compound enables long-term cyclic mass activity for fuel-cell oxygen reduction，针对Pt基合金催化剂的循环寿命短的问题，进行了新材料结构的探索。
他们合成一系列Pt基金属间化合物(Pt3Co, PtCo和Pt3Ti)，这些化合物具有超薄的铂表面，平均粒径可降至约2.3 nm，使得在潮湿条件下的PEMFC中有出色的循环MA。亚尺寸Pt3Co金属间化合物通过打破有序原子转化的尺寸限制，具有较高的铂原子利用率。核-壳结构还为铂催化壳层引入了4%的收缩应变的表面，这被认为有利于氧还原反应。因此，在亚尺寸Pt3Co-MC上实现了商用Pt/C的6倍的MA。由于改进的催化稳定性，Pt3Co-MC在3万次循环后，甚至可以提供商业Pt/C催化剂15倍的MA。此外，在燃料电池测试中，Pt3Co – MC表现出相当高的MA保持率，为81.5%（商业Pt/C为33%），是报道的Pt合金中最高的水平。此外，小尺寸有利于提高膜电极装置的耐久性，防止离子中毒。
该工作为合理设计用于燃料电池氧还原的铂金属间化合物电催化剂提供了途径。
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图1. 介孔限制的Pt-M金属间化合物-Pt表层结构

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图2. 电化学性能测试

(A)亚-Pt金属间化合物-MC和商用Pt/C的CV(1600转/分)，(B)亚Pt3Co – MC基燃料电池结构示意图，(C)亚Pt3Co – MC和商用Pt/C的H2-O2燃料电池极化曲线，(D)开始时、10000次循环后和30000次循环后的Pt3Co-MC和商业Pt/C的质量活性，(E)在恒流（3 A cm−2）下对Pt3Co – MC的H2-O2燃料电池的测量，(F)燃料电池中质量活性和稳定性保持的比较。

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图3. 理论和试验结合进行应力分析

(A) Pt3Co金属间化合物和纯Pt表面Pt(111)距离和电荷密度分布的DFT计算，(B)Pt3Co – MC的d带理论分析，(C)制备的Pt3Co – MC的HAADF图像，(D)Pt3Co – MC的XAFS测量，(E)不同电位下Pt3Co – MC的Pt-L3边的原位EXAFS，(F)在不进行相位校正的情况下，Pt3Co – MC的Pt L3-edge原位XANES。

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图4. 膜电极中的三相界面

(A) CO溶出的表面损失和氧渗透性测量，(B)质子和气体的扩散能力随孔径的变化，(C)Pt3Co – MC中三相界面的解毒作用，(D) Nafion对商用Pt/C的毒性作用，(E)Pt3Co – MC三相界面的仿真。
原文信息
Subsize Pt-based intermetallic compound enables long-term cyclic mass activity for fuel-cell oxygen reduction. 2021 118 (35) e2104026118;
https://www.pnas.org/content/118/35/e2104026118

原创文章，作者：Gloria，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/11/11bbfe07f9/

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