尉海军/郭红霞/唐明学JACS：高离子导电性分子自组装醚基聚轮烷固态电解质

聚环氧乙烷作为固态锂金属电池的潜在隔膜已被广泛研究。然而，它的应用受到了低离子传导性和室温下狭窄的电化学稳定性窗口（<4.0 V vs Li/Li⁺）的显著限制。

图1. CPE的合成示意图

北京工业大学尉海军、郭红霞、北京高压科学研究中心唐明学等利用不同的功能单元设计了一种新型分子自组装醚基聚轮烷电解质，并通过分子间氢键将环状18冠醚-6（18C6）穿入线性聚乙二醇（PEG）并以六亚甲基二异氰酸酯三聚体（HDIt）作为终点来制备。

本文所设计的电解质显示出显著的室温离子电导率（3.48×10^-4 S cm^-1），而没有组装多环芳烃功能单元的情况下为1.12×10^-5 S cm^-1，此外，还提供了高的Li⁺转移数和宽的电化学窗口，这有助于提高LiFePO₄和LiNi_0.8Co_0.15Al_0.05O₂正极材料电池的循环稳定性。

图2. CPE的表征

电化学测试显示，采用所设计复合电解质（CPE）的Li/Li对称电池在室温下实现了400小时的稳定锂沉积/剥离，并具有低至0.12V的电压滞后。

此外，与复合电解质结合后，所得LiFePO₄|CPE|Li在室温和0.1 C下获得了158 mAh g⁻¹的放电比容量，并且在0.5C下经过250次循环后仍保持130 mAh g⁻¹，容量保持率为96.5%。

总之，这种先进的分子自组装策略为设计具有锂金属电池所需性能的固态聚合物电解质提供了一个新的范例。

图3. LiFePO₄|CPE|Li电池的性能

Molecular Self-Assembled Ether-Based Polyrotaxane Solid Electrolyte for Lithium Metal Batteries. Journal of the American Chemical Society 2023. DOI: 10.1021/jacs.2c06512

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尉海军/郭红霞/唐明学JACS：高离子导电性分子自组装醚基聚轮烷固态电解质

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