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光电阴极，是一种利用光电效应将光子转化为电子的材料，是许多依赖于光探测或电子束产生的现代技术的关键基础。

然而，目前存在的光电阴极是基于传统金属和半导体，这些金属和半导体大多是60年前发现的，具有良好的理论基础。这一成熟领域的进展，仅限于基于复杂材料工程的光电阴极性能的改进。

在此，来自美国东北大学的Arun Bansil&西湖大学的何睿华等研究者报道了通过简单真空退火制备的SrTiO₃(100)单晶重构表面的不同寻常的光电发射特性，超出了现有的理论描述。相关论文以题为“Anomalous intense coherent secondary photoemission from a perovskite oxide”于2023年03月08日发表在Nature上。

在爱因斯坦因发展量子理论而获得诺贝尔奖的一个世纪后，光电发射已经成熟为探测材料化学和电子性质的主要实验方法。研究的重点主要集中在初级光电子的分析上，即在材料内部被入射光子激发的电子，在不被散射的情况下向表面传播，最后逃逸到真空中。

相比之下，二次光电子的光谱结构，即光激发电子，在传输到表面的过程中，由于非弹性散射过程而遭受能量损失，特别是位于光电发射光谱的低动能区域，受到物理学界和材料科学界的关注要少得多。

初级光电子主要携带电子基态的指纹，但次级光电子也编码与多体激发态相关的复杂物理特征，以及散射和输运过程中涉及的非平衡动力学，这些都是由60多年前提出的三步模型从现象上描述的。

光发射过程的完整量子力学描述，仍然是一项艰巨的任务，尽管后来发展了一步方法和其他更近期的进展。因此，直接从二次光电发射光谱(SPS)中获得定量见解或揭示新的物理现象一直具有挑战性。

在材料方面，二次光电子是至关重要的，它决定了高效光电正极材料的性能，这些材料通常在整体或表面缺乏结晶度。一个典型的SPS具有连续的，整体无特征的线形状和扩散角分布，没有色散远离光电发射阈值。二次光电发射的这些特性，为与光电阴极有关的实验和理论方法的早期发展提供了依据。

这些方法是基于物理参数的积分动能和/或角自由度，并已被证明是令人满意的评估和理解大多数现有的光电阴极的性能。这使得人们乐观地认为，当前的研究范式足以满足各种应用所需的持续材料发现和性能改进。

在此，研究者提出了一种角度分辨光电发射光谱(ARPES)研究，重点研究了SrTiO₃(一种具有无数有趣性质的原型量子材料)重构表面发射的近阈值次级光电子。

与其他正电子亲和(PEA)光电阴极不同，研究者的PEA SrTiO₃表面，在室温下产生离散的二次光电发射光谱，这是高效负电子亲和光电阴极材料的特征。在低温下，光电发射峰值强度大大增强，并且在非阈值激励下获得的电子束显示纵向和横向相干性，至少将已知记录打破一个数量级。

在二次光电发射中观察到的相干性的出现，指向了在当前理论光电发射框架中所包含的基础新过程的发展。因此，SrTiO₃是一类全新的光电阴极量子材料的第一个例子，为需要强相干电子束而不需要单色激发、电子过滤或束流加速的应用开辟了新的前景。

图1. 在hv = 21.2 eV下，在RT附近测量的SPS的T_A-依赖演化

图2. 在T_A = 1100℃下，在RT附近测量的SPS的T_A-依赖演化

图3. 在T_A = 1100℃的5 K条件下测量的SPS特性

作者简介

何睿华，2001（2004）年复旦大学学士（硕士），2010年美国斯坦福大学应用物理学博士，2010-2012年美国劳伦斯伯克利国家实验室先进光源博士后，2012年起任美国麻省波士顿学院物理系助理教授，2015年美国国家科学基金杰出青年学者（NSF CAREER），现为西湖大学理学院终身副教授，兼任美国东北大学理学院外聘教授和英国自然出版集团旗下《科学报告》等杂志学术编委。

一直从事实验凝聚态物理基础研究，主要使用基于同步辐射X射线和真空紫外光的多种实验手段去研究强关联电子材料中的各种演生现象。获学界认可的主要成就包括首次在高温超导铜氧化合物中获得赝能隙态粒子-空穴对称性破缺的证据，首次实验上观测到固体（铱氧化物）中的三维负电子压缩率，分别首次观察到在铜氧化合物中的新型电荷与自旋有序现象，首次发现复杂氧化物绝缘体（钛氧化物和钽氧化物）表面二维电子液体等。

在一流学术杂志共发表论文共36篇，包括以第一作者发表在Science 1篇，Nature Physics 2篇和Physical Review Letters 1篇，以通讯作者发表在Nature Materials和Nature Communications各1篇，以及在Nature Physics受邀研究综述1篇。论文累计被引用3200余次，H指数25（根据Google Scholar）。

其中在高温超导方面的相关工作多次分别被劳伦斯伯克利国家实验室、美国国家加速器实验室和斯坦福大学以重点新闻在主页首页推介，被超过100个主要科技、商业、公共媒体在7个国家用4种语言报道或转载。

文献信息

Hong, C., Zou, W., Ran, P. et al. Anomalous intense coherent secondary photoemission from a perovskite oxide. Nature (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05900-4

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-023-05900-4

https://www.westlake.edu.cn/faculty/ruihua-he.html

原创文章，作者：Gloria，如若转载，请注明来源华算科技，注明出处：https://www.v-suan.com/index.php/2023/10/11/166ead8a0e/

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