俞和胜/谭中超Small: 微波辅助Ti取代Zr，制备壳核结构(Zr/Ti) UiO-66-NH2光催化去除NO

近年来，可见光驱动的光催化去除NO技术因其可持续性和成本效益而受到广泛关注。然而，传统的可见光响应光催化剂，如g-C₃N₄、Bi₂WO₆和BiVO₄等通常由于光生载流子的快速复合和催化剂表面活性位点不足而具有较低的催化活性。此外，通常NO被选择性地氧化成硝酸盐或亚硝酸盐(NO_x⁻)以避免二次污染，然而产生的NO_x⁻离子可能覆盖催化剂表面的活性中心，使光催化剂失活。

基于以上挑战，中国矿业大学俞和胜和滑铁卢大学谭中超等采用微波辅助脱氮后处理技术，快速合成了一系列具有同源壳核结构的(Zr/Ti)UiO-66-NH₂催化剂(Ti-UION)。

光催化性能测试结果显示，所制备的UiO-66-NH₂、0.5Ti-UION、1.5Ti-UION、2.5Ti-UION、3.5Ti-UION和2.5Ti-UION-S在辐照30分钟期间的NO去除效率分别为59.09%、62.88%、74.96%、80.74%、73.14%和67.76%。虽然Ti原子的存在提高了2.5 Ti-UION和2.5 Ti-UION-S与溶剂热法相比，微波辅助法不仅可以快速地将Ti元素加入到UiO-66-NH₂中，节约了大量的合成成本，而且提高了NO的去除效率。此外，2.5 Ti-UION还具有优异的稳定性和耐久性：经过四个循环后，其催化活性仍为初始的70%。

实验结果和理论计算表明，Ti取代后的光催化剂的光催化性能提高主要是由于光生载流子的高效分离和迁移，以及脱除NO所涉及的气体分子的吸附性能的改善。具体而言，Ti原子作为电子受体在壳核结构中的梯度分布改善了光生载流子的分离；金属团簇中的Ti−O单元加速了光生载流子的迁移。

此外，改善对所有气体分子的吸附，不仅有利于NO的氧化，而且避免了NO₂的排放。总的来说，这项工作为金属快速取代金属有机框架和了解增强NO光降解机制提供了一个可行的策略。

Microwave-Assisted Rapid Substitution of Ti for Zr to Produce Bimetallic (Zr/Ti)UiO-66-NH₂with Congenetic “Shell–Core” Structure for Enhancing Photocatalytic Removal of Nitric Oxide. Small, 2023. DOI: 10.1002/smll.202207198

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