陈亮/陆之毅/张林娟AM: 多孔碳上原子分散的高密度Al-N4位点用于高效光驱动CO2环加成

可直接利用可再生能源(例如太阳能)的高活性催化剂，对于催化CO₂为增值产品具有优异的发展前景。

为了提高光驱动 CO₂环加成反应的效率，中国科学院陈亮、陆之毅和张林娟等通过一种通用的分子限制热解策略，合成了一种负载与N配位的高负载量原子分散的Al原子(≈14.4 wt%，对应于≈7.3 at%)的多孔碳纳米片组成的催化剂(Al-N-C催化剂)。

陈亮/陆之毅/张林娟AM: 多孔碳上原子分散的高密度Al-N4位点用于高效光驱动CO2环加成

对于Al-N-C催化剂，Al和N分别作为Lewis酸和Lewis碱位点，共同促进CO₂活化。此外，Al-N-C催化剂的半导体特性促进了电子在光照射下从催化剂到反应物的转移，与热条件下的开环步骤相比，光照射条件下产生了不同的活化机制。

Al-N-C催化剂在光照射下催化CO₂环加成的性能(≈95%转化率，反应速率=3.52 mmol g^-1 h^-1)明显优于在热环境下的催化性能(≈57%转化率，反应速率=2.11 mmol g^-1 h^-1)。

DFT计算和原位红外(IR)光谱分析结果表明，光驱动兼具光激发和热激发的优点。光照射不仅有利于光热效应，而且促进光生电子从半导体Al-N-C催化剂转移到环氧化物，从而加快限速开环步骤并提高催化效率。

该工作为未来合理设计用于各种多相催化反应的优质光催化剂提供了新的见解。

Atomically Dispersed High-Density Al-N₄ Sites in Porous Carbon for Efficient Photodriven CO₂ Cycloaddition. Advanced Materials, 2021. DOI: 10.1002/adma.202103186

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