张锁江院士/张海涛AFM: “陶瓷包离子凝胶”混合固体电解质中的Li+传输机制

了解混合固体电解质 (HSE) 中的离子传输行为对于具有高安全性的可充电锂金属电池 (LMB) 的实际实现至关重要，这将加速更好的混合电解质的设计。

在此，中科院过程工程研究所张锁江院士、张海涛研究员等人通过研磨和压制方法制备了一种以 Li_1.3Al_0.3Ti_1.7(PO₄)₃ (LATP) 陶瓷颗粒为骨架，以“盐包聚（离子液体）”（“PolyIL-in-Salt”）离子凝胶为离子桥的新型固体“陶瓷包离子凝胶”电解质。选择陶瓷LATP是因为它具有强大的电化学稳定性和高离子电导率。

此外，无机填料可以抑制锂金属枝晶的生长。“PolyIL-in-Salt”离子凝胶前体旨在提高固-固界面的化学相容性，分子动力学模拟揭示了盐浓度对“PolyIL-in-Salt”离子凝胶配位分布的作用。此外，含有配位的“PolyIL-in-Salt”离子凝胶不仅抑制了LATP和Li负极之间的寄生反应，而且提供了有效的Li⁺导电途径。

图1. 混合固体电解质的合成流程图

受益于设计的结构，“陶瓷包离子凝胶”HSE 表现出优异的离子电导率（0.17 mS cm^-1，50°C）。同时，所形成的固体电解质能够在Li/Li对称电池中实现超过 3500 小时的长循环。此外，基于LiFePO₄和高压LiCoO₂正极组装的全固态锂金属电池分别提供160.0 mAh g^-1和125.0 mAh g^-1的高容量，LiFePO₄电池还实现了稳定的循环，100次循环后容量保持率高达99.6%。

这项研究阐明了固态电解质的合理设计，该混合电解质具有高效的粒子间Li⁺传导以及兼容、稳定、紧凑和耐用的电极-电解质界面，这将促进通过使用复合电解质实现易加工和高安全性的可充电锂金属电池的商业化。

图2. 基于该混合电解质的集成固态锂金属电池的电化学性能

Unraveling the Synergistic Coupling Mechanism of Li⁺ Transport in an “Ionogel-in-Ceramic” Hybrid Solid Electrolyte for Rechargeable Lithium Metal Battery, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202108706

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张锁江院士/张海涛AFM: “陶瓷包离子凝胶”混合固体电解质中的Li+传输机制

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