ACS Energy Lett.: 新纪录,冷压法制备的固体电解质电导率再创新高!

ACS Energy Lett.: 新纪录,冷压法制备的固体电解质电导率再创新高!
固体电解质(SEs)是提高传统锂离子电池能量密度和安全性的有希望的候选者,近年来,硫银锗矿硫代锑酸盐锂超离子导体因其高的离子电导率和空气稳定性而被认为是很有前途的SEs。
ACS Energy Lett.: 新纪录,冷压法制备的固体电解质电导率再创新高!
在此,韩国科学技术研究院Seungho Yu等人报道采用高能球磨方法合成了Ge取代的硫代锑酸盐硫银锗矿,得到Li6.5Sb0.5Ge0.5S5I的离子电导率为16.1 mS cm-1,在目前报道的冷压SE中具有最高的离子电导率。
其中,作者使用同步加速器XRD、拉曼、XPS、XANES和EXAFS的组合来表征Sb5+与Ge4+在硫银锗矿结构中的异价取代。从头算分子动力学(AIMD)计算验证了Li6.5Sb0.5Ge0.5S5I的高离子电导率是由锂离子协同迁移引起的。

ACS Energy Lett.: 新纪录,冷压法制备的固体电解质电导率再创新高!

图1. Ge取代硫代锑酸盐硫银锗矿的合成及表征
验证实验表明,Li6.5Sb0.5Ge0.5S5I与采用Li3YCl6作为正极电解质的NCM523全固态电池(ASSBs)具有良好的兼容性,放电容量高达164 mAh g-1,同时具有出色的循环稳定性(0.1 C倍率下表现出99.9% 的CE及第50次循环时具有93.2%的容量保持率)。
此外,Ge取代的硫代锑酸盐硫银锗矿具有优异的空气稳定性,有利于降低吸湿性磷基硫化物SEs的合成和制造成本。本研究中报道的具有高空气稳定性的Ge取代硫银锗矿超离子导体为ASSB的发展提供了巨大的希望。

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图2. 基于Li6.5Sb0.5Ge0.5S5I的NCM523全固态电池性能
Lithium Argyrodite Sulfide Electrolytes with High Ionic Conductivity and Air Stability for All-Solid-State Li-Ion Batteries, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02428

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