陆盈盈/李中坚/张瑞丰AM: Ni-Zn原子对协同催化CO2电还原

双原子催化剂可能在CO₂电化学转化方面优于单原子催化剂。但对这种增强催化过程的机制缺乏了解而阻碍了高性能催化剂的合理设计。

因此，浙江大学陆盈盈、李中坚和北京航空航天大学张瑞丰等人报道了原子分散的Ni-Zn双金属位点协同效应，使得催化剂具有高的电催化CO₂还原性能。

原位表征结合DFT计算表明，异核配位改变了金属原子的d态，缩小了Ni(3d)轨道的d带中心(ε_d)与费米能量之间的差距(E_F)，以加强反应界面处的电子相互作用，使得热力学过程中的自由能垒(ΔG)降低，活化能(E_a)降低和动力学途径中金属-碳键的强化。

因此，该双原子催化剂在–0.5 V_RHE到–1.0 V_RHE的宽电位窗口中具有>90%的CO法拉第效率，在-0.8 V_RHE时达到最大值99%，优于Ni/Zn单原子催化剂。

该工作对原子分散Ni-Zn的双原子的协同作用机制具有深刻的理解，且可用于其他电化学应用(如析氢，氧还原和N₂还原反应)，为异核双原子催化剂的合理设计打开了新的机会。

Synergistic Effect of Atomically Dispersed Ni-Zn Pair Sites for Enhanced CO₂ Electroreduction. Advanced Materials, 2021. DOI:10.1002/adma.202102212