锂金属被认为是下一代可充电池最有前景的负极之一,但其实际应用在很大程度上受到树枝状生长不可控和无限体积变化的阻碍。新加坡科技设计大学(SUTD)杨会颖等受单原子催化剂优越催化作用的启发,开发了用于锂金属电池的具有不对称N、O配位的碳负载单原子Co(Co-N/O)。图1. 材料制备示意实验结果和理论计算表明,与N-配位的原子Co位点和孤立的O位点相比,具有不对称N、O配位的单原子Co原子对Li的结合能力更强,能够实现均匀的Li沉积/剥离。此外,Co原子周围的不对称N,O配位可引起共活化效应,降低Li+到Li0转换的能量势垒,从而大大促进沉积动力学。图2. 不同宿主上的锂沉积形貌因此,当Co-N/O作为锂沉积宿主时,Co-N/O在1 mA cm-2的电流密度和2 mAh cm-2的容量下实现了98.6%的高平均库仑效率,在对称电池中实现了2000小时的长循环寿命,以及出色的倍率性能(8 mA cm-2时的电压极化为23 mV)。总之,这项工作提供了对锂金属负极设计中具有不对称杂原子配位的单原子金属的全面理解。图3. 电化学性能Asymmetric N, O-Coordinated Single Atomic Co Sites for Stable Lithium Metal Anodes. Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12449