李伟/关庆鑫Appl. Catal. B.:高活性Cu纳米团簇在可再生生物质衍生化合物氢化中的锚定策略

李伟/关庆鑫Appl. Catal. B.:高活性Cu纳米团簇在可再生生物质衍生化合物氢化中的锚定策略

乙酰丙酸(LA)加氢制备γ-戊内酯(GVL)是一种常见的反应,对生物质转化至关重要。然而,利用非贵金属催化剂实现从LA到GVL的高效转化还面临着巨大的挑战。
近日,南开大学李伟教授和关庆鑫副教授(共同通讯作者)等人报道了一种将高活性铜(Cu)纳米簇催化剂锚定在石墨碳氮化物(g-C3N4)缺陷位置并且分散在介孔二氧化硅(SBA-15)中的有效策略。这种复合催化剂,表示为Cu/NC@SBA-15。
李伟/关庆鑫Appl. Catal. B.:高活性Cu纳米团簇在可再生生物质衍生化合物氢化中的锚定策略
首先,通过热解浸渍在SBA-15中的Cu(NO3)2和尿素的混合物,然后在氢气中还原,即可简单地制备Cu/NC@SBA-15。
在合成和反应过程中,g-C3N4为防止Cu团簇的团聚提供了锚定位置。在连续流动固定床反应器中,将所得催化剂用于LA加氢制GVL反应。由于g-C3N4和SBA-15的组合稳定了Cu团簇,使得Cu/NC@SBA-15具有92%的高GVL产率和100 h内的优异稳定性。
李伟/关庆鑫Appl. Catal. B.:高活性Cu纳米团簇在可再生生物质衍生化合物氢化中的锚定策略
通过X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)等多种表征技术的结合表明,超细Cu团簇均匀分散在SBA-15中,因为N物种与Cu离子之间的强配位。
此外,通过DFT计算揭示了Cu/NC@SBA-15活性较高的原因。本研究为构建高活性且廉价的Cu纳米簇催化剂提供了一种简单的锚定策略。
李伟/关庆鑫Appl. Catal. B.:高活性Cu纳米团簇在可再生生物质衍生化合物氢化中的锚定策略
Anchoring strategy for highly active copper nanoclusters in hydrogenation of renewable biomass-derived compounds. Appl. Catal. B Environ., 2021, DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120651.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2021.120651.

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