兰州交大褚克Small: BN QDs@Nb2CTx上的协同作用增强电催化氮还原

兰州交大褚克Small: BN QDs@Nb2CTx上的协同作用增强电催化氮还原

电化学固N2是一种可持续NH3合成的有前途的策略,然而合理设计用于氮还原反应(NRR)的高性能催化剂仍然具有挑战性。
兰州交通大学褚克团队报道了一种新型六边形BN 量子点(BN QDs)修饰的Nb2CTx-MXene(BN QDs@Nb2CTx)NRR催化剂,该催化剂具有优异的NRR活性。
兰州交大褚克Small: BN QDs@Nb2CTx上的协同作用增强电催化氮还原
作者通过简单的自组装策略制备出BN QDs@Nb2CTx催化剂。MXene边缘暴露的金属原子充当N2活化的活性位点;活性B原子也具有过渡金属的“π反馈”过程,因此表现出高的NRR活性。
同时,B原子的缺电子性质阻碍了H结合,有利于高NRR选择性。通过将BN 的尺寸减小到量子点(QDs),由此产生的具有丰富活性位点的BNQDs可以作为理想的活性物质来掩盖MXene表面官能团,从而使MXene基面具有催化NRR活性。
此外,BNQDs 和 MXene载体之间的协同相互作用可以产生界面化学/电子耦合,以进一步提高电催化活性。
兰州交大褚克Small: BN QDs@Nb2CTx上的协同作用增强电催化氮还原
BN QDs@Nb2CTx上NH3产率为66.3 µg h-1 mg-1(-0.4 V)和16.7% (-0.3 V)的法拉第效率,性能优于大多数最先进的NRR催化剂,并且其具有出色的稳定性(连续反应24 h,NH3产率几乎不下降)。
DFT计算表明,BNQDs和Nb2CTx的协同相互作用能够构建独特的界面B位点,其作为NRR催化中心能够增强N2活化、降低反应能垒并抑制HER反应。
Synergistic enhancement of electrocatalytic nitrogen reduction over boron nitride quantum dots decorated Nb2CTx-MXene. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202102363

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