何建平/周伟/张明道EnSM: Co、N富集碳纳米管的简便合成和双功能ORR和OER催化活性位点的确定

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何建平/周伟/张明道EnSM: Co、N富集碳纳米管的简便合成和双功能ORR和OER催化活性位点的确定

用于可充电锌-空气电池的碳基电催化剂不仅需要具有氧还原和析出反应的双功能活性，而且需要高石墨化以保持优异的稳定性。
南京航空航天大学何建平、天津大学周伟和南京信息工程大学张明道等通过单一前体钴普鲁士蓝类似物(PBA)的固态热解转化过程，快速合成嵌入金属钴颗粒(Co@N-CNT)的N掺杂碳纳米管，Co@N-CNT催化剂可用作可充电锌-空气电池的阴极催化剂，可实现高功率密度和长循环寿命。
何建平/周伟/张明道EnSM: Co、N富集碳纳米管的简便合成和双功能ORR和OER催化活性位点的确定
X射线吸收光谱和高分辨透射电子显微镜(TEM)结果表明，碳纳米管中没有单原子Co位点，但Co以纳米粒子的形式存在，并且被限制在碳纳米管的尖端。
由于Co 颗粒的催化石墨化作用，无定形碳的形成受到抑制，而N掺杂的CNTs优先生成，这证实遵循“尖端生长”模式。
何建平/周伟/张明道EnSM: Co、N富集碳纳米管的简便合成和双功能ORR和OER催化活性位点的确定
得益于合理设计的纳米结构，Co@N-CNT催化剂还表现出优异的耐久性，优于贵金属催化剂。此外，作者开发了一种电化学蚀刻方法来去除尖端中的Co颗粒，发现它对ORR和OER的高活性至关重要。
DFT计算进一步证明Co@graphitic NC是最佳的ORR活性位点，而Co@pyridinic NC对OER活性稍低于ORR。
Facile synthesis of Co, N enriched carbon nanotube and active site identifications for bifunctional oxygen reduction and evolution catalysis. Energy Storage Materials, 2021. DOI: 10.1016/j.ensm.2021.09.009

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