合理化非贵金属pH值稳定的电催化剂是多场景制氢定制的关键优先事项。基于此,西安交通大学戴正飞教授和Thangavel Sakthivel、南京航空航天大学彭生杰教授(共同通讯作者)等人报道了一种非晶态CoBOx/NiSe异质结,用于高效且pH稳定的水电解。在碱性电解质下,其在电流密度为10 mA cm−2下实现了超Pt HER(14.5 mV)和OER(229.1 mV)的超低过电位,并达到了2 A cm−2的工业级OER电流密度,水电解以1.48V的低η10电压稳定输送。通过DFT计算,作者从理论上推导了CoBOx/NiSe异质结中的d/p-带中心规则,以由NiSe(110)和CoBOx(002)晶体面构建的CoBOx/NiSe异质结为模型。通过电子态密度(DOS)发现,对比纯体系,异质结在费米能级附近表现出更高的电子密度,更有利于电子传输。CoBOx/NiSe结构沿Z方向的平均电位分布,表明了从CoBOx到NiSe的电子溢出。此外,作者还计算了表面暴露的Co、B和O原子的εd和εp,发现这三种原子的价电子轨道相互杂化。相对于CoBOx、CoBOx/NiSe结构的εCo-d中心下移,εO-p和εB-p中心上移,因此异质结中d-p能带中心差值(εCo-d-εO-p和εCo-d-εB-p,记为Δεd-p)减小。这些结果证实了CoBOx/NiSe界面上的电荷再分配可以有效地调节系统的表面电子结构,而增强的d-p带中心接近度将为电催化改善带来更平衡的中间产物(H*、OOH*)的吸附/解吸。Enhancing the d/p-Band Center Proximity with Amorphous-Crystalline Interface Coupling for Boosted pH-Robust Water Electrolysis. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: 10.1002/aenm.202203797.https://doi.org/10.1002/aenm.202203797.