北化工周伟东Angew：它是高效聚合催化剂，也是全固态电解质的界面“润滑剂”！

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背景介绍

由于无机电解质与电极之间的界面接触较差，会增加界面电阻，也会引发锂枝晶成核，所以，固体聚合物电解质（SPE）对于下一代的全固态（ASS）电池来说变得越来越重要。为了进一步改善电极与电解质之间的接触，原位聚合的SPEs被开发。聚合二氧戊环（P-DOL）是其中的代表。

基于P-DOL的准固态电解质在与LiFePO4的低压正极相匹配时，具有较高的锂离子电导率和良好的循环稳定性。然而，当升级到更安全的ASS电池，没有任何液体时，有必要建立稳定的界面SEI层来抑制枝晶，改善界面固固接触。例如使用MIEC（混合离子和电子导体）层，实现均匀的电场和锂离子通量。

成果简介

北化工周伟东Angew：它是高效聚合催化剂，也是全固态电解质的界面“润滑剂”！

北京化工大学周伟东（通讯作者）等人发现SnF2是一种在室温下聚合DOL的高效催化剂。通过与锂金属的反应导致LiF和LixSn的形成，SnF2也是提高Li/P-DOL-SPE界面润湿性、均匀界面锂离子通量和电场、促进致密无枝晶锂沉积的有效添加剂。SnF2聚合的P-DOL-SPE与使用无SnF2的P-DOL-SPE得到的锂金属相比，均匀沉积的锂金属的体积膨胀幅度要小得多。在ASS Li/P-DOL-SPE/LiFePO4电池中，在45℃下，达到了超过350圈的稳定循环。值得注意的是，虽然P-DOL-SPE在85℃时长期稳定，但在110℃时可观察到P-DOL-SPE的严重降解。P-DOL-SPE的这种热分解行为导致了软包电池的大体积膨胀，对P-DOL基固态电解质的应用造成了严格的温度限制。

图文速递

北化工周伟东Angew：它是高效聚合催化剂，也是全固态电解质的界面“润滑剂”！

图1. P-DOL-SPE相关表征
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图2. 基本电化学性能测试
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图3.沉积锂分析
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图4.电化学测试结合有限元分析
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图5.界面性质分析
分别收集并比较了LiF和Li5Sn2表面的三个和五个可能的锂离子吸附位点。结果表明，在LiF(LiF-B)和Li5Sn2(Li5Sn2-a)中吸附最强的位点的吸附能分别为0.70 eV和2.10 eV。这表明Li5Sn2对锂离子的吸引力明显强于LiF。此外，计算出的锂离子在LiF和Li5Sn2体相中的扩散能势垒分别为0.48 eV和0.02 eV，这表明锂离子在Li5Sn2中的扩散速度要快得多。因此，Li5Sn2不仅对锂离子具有很强的吸引力，从而促进了锂离子在其表面的亲和，而且对锂离子的扩散具有较低的势垒。
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图6.全固态电池性能测试

总结展望

综上所述，SnF2不仅能催化DOL的聚合，而且还能生成基于LiF/LixSn的复合SEI。这种SEI有助于提高界面的润湿性，均匀的界面电场和锂离子通量，从而抑制枝晶和产生致密的锂沉积。在45℃下，ASS Li/P-DOL-SPE/LFP的长期稳定循环性，验证了重复沉积/剥离后的界面稳定性。

虽然达到了这些良好的电化学性能，但是P-DOL-SPE在110℃或40℃的真空温度下容易快速热分解，引起软包电池的体积膨胀。因此，基于P-DOL的电解质只有在受限制的温度窗口下才是安全的。

文献信息

Increasing Current Density of Li-Mediated Ammonia Synthesis with High Surface Area Copper Electrodes. ACS Energy Letters, 2021, DOI: 10.1021/acsenergylett.1c02104.

https://doi.org/10.1021/acsenergylett.1c02104.

作者简介

北化工周伟东Angew：它是高效聚合催化剂，也是全固态电解质的界面“润滑剂”！

周伟东教授，本科毕业于山东师范大学，于2010年在中科院化学研究所获得博士学位，师从著名有机固体材料专家“中国科学院院士”李玉良先生。毕业后于2010-2013在康奈尔大学电化学专家“美国科学院院士Héctor D. Abruña教授组从事基础电化学的研究，2013-2014于美国通用汽车全球研发中心从事动力电池储能材料的开发，2015-2016于德克萨斯大学奥斯汀分校“锂电池之父”、诺贝奖获得者Goodenough教授组从事高能正极材料和固体电解质的研究，2017于美国A123 Systems公司从事汽车动力电池的产品研发和电池安全的研究。周伟东教授2018年初入职北京化工大学，一直从事于基础电化学、高密度储能材料和固体电解质的研究，近5年来取得了一些列成果，其中包括JACS，Angew Chem, PNAS, Adv. Mat.，Adv. Energy Mat.，Adv. Functional Mat.，Nano Letter，等，他人引用超过4800次，H-index为38，并申请美国专利10项，获批4项。
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