Nature子刊：Ag-AgMOMs实现高效光催化HER

由于等离子体近场增强、互补光吸收和加速光产生载流子在结界面的分离，将等离子体纳米颗粒集成到光活性金属有机基质中非常可取。构建一个定义良好、紧密的界面对于有效的载流子分离至关重要，但它仍然是合成中的一个挑战。

基于此，加拿大国立科学研究院马冬玲教授（共同通讯作者）等人报道了一种利用简单的一步方法构建的的等离子体AgNPs和Ag-卟啉MOM的混合结构，记为Ag-AgMOMs。

测试发现，等离子体AgNPs显著提高了AgMOM的光催化析氢反应（HER）性能，在可见光和全光谱下分别达到了1025和3153 μmol h⁻¹ g⁻¹。

通过DFT计算表明，最高的已占据价带（HOVB）自旋向上，分布在AgO₄连接体上，而最低的未占据导带（LUCB）自旋向下，分布在TCPP的卟啉上。Ag⁺原子在羧酸桥上的Mulliken电荷为+1.04，表明制备的Ag-AgMOMs具有明显的电荷分离，有利于光催化。

此外，提出并优化了一种在单层MOM中由三个Ag原子与AgO₄连接剂连接的Ag团簇模型Ag₃-MOM。Ag₃-MOM的Mulliken电荷分析表明，Ag₃平均每个原子具有+0.35电荷，而MOM中的O平均每个原子接受-0.8电荷，表明AgNPs与AgMOMs之间存在强烈的相互作用。

此外，通过能量分解分析，作者计算了Ag₃-AgMOM片段在DFT中的结合能。作者发现这种结合产生了-13.9 kcal/mol的额外稳定能，支持了实验观察。

作者提出了可能的SPR增强Ag-AgMOM体系的光催化机理。在光照射下，等离子体AgNPs与激发AgMOM之间的强相互作用促进了光催化H₂的析出。

Silver nanoparticle enhanced metal-organic matrix with interface-engineering for efficient photocatalytic hydrogen evolution. Nat. Commun., 2023, DOI: 10.1038/s41467-023-35981-8.

https://doi.org/10.1038/s41467-023-35981-8.

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Nature子刊：Ag-AgMOMs实现高效光催化HER

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