王爱琴/杨小峰/李剑锋JACS: 单原子催化剂在电催化中的动态行为: 鉴定Cu-N3作为氧还原反应的活性位点

原子分散的MNC(M指过渡金属)材料是用于电化学氧还原(ORR)最有前途的催化剂，但MNC中真正的活性位点仍然难以捉摸。

因此，中国科学院王爱琴、杨小峰和厦门大学李剑锋等人报道了一种两步法合成具有均匀Cu^2+-N₄结构的Cu-NC单原子催化剂，其具有优异的ORR性能。

与Pt/C相比，该催化剂具有相当的活性和优异的耐久性。通过X射线吸收光谱与理论计算相结合，确定了Cu-N₄到Cu-N₃以及进一步到HO-Cu-N₂的动态演变。随着电位的降低，Cu⁺/Cu²⁺比值的增加表明低配位的Cu⁺-N₃是真正的活性位点。

这项工作中展示的电化学工作条件下的活性中心以及电位驱动的结构动力学提供了MNC作为ORR催化剂反应机理的深入理解，有效指导高效低成本电催化剂的合理设计。

Dynamic Behavior of Single-Atom Catalysts in Electrocatalysis: Identification of Cu-N₃ as an Active Site for the Oxygen Reduction Reaction. Journal of the American Chemical Society, 2021. DOI:10.1021/jacs.1c03788