JACS：六方Co纳米片高选择性催化CO2转化为乙醛

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JACS：六方Co纳米片高选择性催化CO2转化为乙醛

利用二氧化碳（CO2）还原反应（CO2RR）生产增值化学品和燃料是实现绿色、可持续化学和能源的必要步骤。然而，由于反应过程涉及多种途径，通过碳-碳（C-C）偶联到特定碳氢化合物产物的选择性CO2RR极具挑战性。目前，最广泛报道的Cu催化CO2RR生成乙烯和其他产物，但很少报道选择性生成醛类（RCHO）。
近日，美国布朗大学孙守恒教授、兰州大学席聘贤教授和香港理工大学黄勃龙教授（共同通讯作者）等人报道了一种基于铁磁性六方密排（hcp）钴（Co）纳米片（NSs）的新型催化剂，用于选择性地将CO2RR转化为乙醛（CH3CHO）。
JACS：六方Co纳米片高选择性催化CO2转化为乙醛
在0.5 M KHCO3溶液中从-0.2至-1.0 V（vs RHE）测试的所有还原电位中，还原产生的主要产物为乙醇，次要产物为乙醇/甲醇。在-0.4 V下，乙醛的法拉第效率（FE）达到60%，电流密度为5.1 mA cm-2，质量活度为3.4 A g-1，其中乙醛/乙醇/甲醇的总FE为82%。
JACS：六方Co纳米片高选择性催化CO2转化为乙醛
通过密度泛函理论（DFT）计算表明，hcp-Co表面对乙醛的高CO2RR选择性归因于独特的层内电子转移，不仅促进了[OC-CO]*偶联，而且抑了制偶联中间体完全氢化为乙烯，从而导致高选择性的形成CH3CHO。
JACS：六方Co纳米片高选择性催化CO2转化为乙醛
A New Hexagonal Cobalt Nanosheet Catalyst for Selective CO2 Conversion to Ethanal. J. Am. Chem. Soc., 2021, DOI: 10.1021/jacs.1c06877.

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