乔世璋教授，一个月五篇顶刊！

AEM：原子级调控二维ReSe₂作为促进光催化的通用平台

通过光催化分解水产生太阳能氢(H₂)实际上是有前途的、环境友好的和可持续的。因此，理解如何在原子水平上可控地设计光催化剂是很重要的。

这里，阿德莱德大学乔世璋教授等人报告了缺陷ReSe₂纳米片(NSs)的原子级工程，以显著促进各种半导体光催化剂(包括TiO₂、CdS、ZnIn₂S₄和C₃N₄)上的光催化H₂演化。

图材料结构及性能表征

先进的表征，如原子分辨率像差校正的扫描透射电子显微镜(AC-STEM)、基于同步加速器的X射线吸收近边缘结构(XANES)、原位X射线光电子能谱(XPS)、瞬态表面光电压(SPV)光谱和瞬态光致发光(PL)光谱以及理论计算证实了强耦合的ReSe₂/TiO₂界面和缺陷ReSe₂ NSs的大量原子级活性位点导致了ReSe₂/TiO₂活性的显著提高。该工作不仅首次实现了ReSe₂ NSs作为一个多功能平台的原子级工程，以显著提高不同光催化剂的活性，更重要的是，强调了原子级合成和探索二维材料用于能量转换和存储的重要性。

Ran, J., Chen, L., Wang, D., Talebian-Kiakalaieh, A., Jiao, Y., Adel Hamza, M., Qu, Y., Jing, L., Davey, K. and Qiao, S.-Z. (2023), Atomic-Level Regulated Two-Dimensional ReSe2: A Universal Platform Boosting Photocatalysis. Adv. Mater.. Accepted Author Manuscript 2210164. https://doi.org/10.1002/adma.202210164

JACS：用于高倍率硫基含水锌电池的2D介孔亲锌分子筛

硫（S）基含水系锌电池（SZBs）具有高容量、有竞争力的能量密度和低成本的优点，受到科研人员的广泛关注。在高电流密度下，负极极化严重降低了SZBs的寿命和能量密度。

阿德莱德大学乔世璋教授等人报道了一种利用集成的酸辅助受限自组装方法（ACSA）构建的二维（2D）介孔材料，以阐明2D介孔亲锌（Zn）分子筛（2DZS）为动力学界面。通过引入乙酸（HOAc）等弱配位酸防止单前驱体预沉淀，并采用甘油限制水平方向的自组装，得到了2D介孔亲Zn分子筛（2DZS）。所制备的2DZS具有开放的介孔结构，介孔尺寸小，疏水性强，亲Zn位点丰富。因此，2DZS界面在降低成核和平台过电位方面发挥了双重作用：（1）通过开放的亲Zn通道加速Zn²⁺扩散动力学；（2）通过显著的溶剂-鞘筛分效应抑制HER和枝晶生长。

图电化学性能测试

测试结果表明，在电流密度为20 mA cm^-2时，负极极化电位降低到48 mV。与优化后的硫正极（OS||Zn@2DZS电池）组装后，在电流密度为1 A g^-1时极化从1 V降低到0.42 V，而能量密度提高到866 Wh kg_sulfur^–1。此外，即使在8 A g^-1的超高电流密度下，OS||Zn@2DZS电池仍实现了652 mAh g^-1的高可逆容量和超过10000次循环的破纪录寿命，而在前5000次循环后容量保持率为94.5%。

2D Mesoporous Zincophilic Sieve for High-Rate Sulfur-Based Aqueous Zinc Batteries. J. Am. Chem. Soc., 2023, https://doi.org/10.1021/jacs.2c13540.

ACS Catalysis：稳定氧化态二氧化锡在大电流密度下高选择性CO₂电还原成甲酸盐

尽管电催化CO₂还原反应(CO₂RR)生成甲酸盐已经取得了重大进展，但在工业水平的电流密度下实现高电池能量效率仍然是该技术大规模应用的瓶颈。二氧化锡是一种很有前途的甲酸生产电催化剂，但受到高还原电位下不稳定氧化态的限制，导致催化剂重构和失活。

阿德莱德大学乔世璋教授和郑尧副教授等人提出了一种原子掺杂策略(通过Cu、Bi或Pt)来触发二氧化锡晶格中氧空位的出现，并在CO₂RR期间稳定二氧化锡的氧化态。因此，在商业液流电池中，在高达500mA·cm^-2的宽范围电流密度下，最佳的掺铜二氧化锡可以保持> 80%的高甲酸盐法拉第效率和大约50-60%的电池能量效率，超过了大多数报道的工作。

图机理分析

一组原位光谱测量和受控电化学测试表明，由Cu/Bi/Pt单原子的参与诱导的氧空位是稳定SnO₂以及促进甲酸根相关的*OCHO反应中间体的吸附的关键。作者在一系列掺杂的二氧化锡催化剂上，建立了氧空位浓度与CO₂转化为甲酸盐之间的定性关系。

Stabilizing Oxidation State of SnO2 for Highly Selective CO2 Electroreduction to Formate at Large Current Densities. ACS Catal. 2023, 13, XXX, 3101–3108, https://doi.org/10.1021/acscatal.3c00123.

AEM：金属钒二硒化物用于-40°C的低温电池

电极材料在-20°C及以下的低温下电子和离子导电性差，这严重阻碍了电池在寒冷条件下的发展。

阿德莱德大学乔世璋教授等人首次报道层状结构的金属钒二硒化物(1T-VSe₂)用作低温Mg²⁺/Li⁺混合电池的阴极材料。1T-VSe₂在选定的温度下表现出高电子电导率和快速离子扩散动力学，1T-VSe₂/Mg电池在-40°C的温度下工作非常安全。

图电化学性能测试

该电池在500次循环后容量保持率为97%，比已报道的镁基电池性能更好。作者使用通过operando同步加速器X射线衍射、非原位X射线吸收光谱和DFT计算的组合实验和理论，证实了弱的Jahn-Teller畸变对电极的动力学、结构稳定性和高电子电导率有显著贡献。在原子水平上理解这一机制，为设计低温电池的高性能电极材料提供了有价值的指导。

Xu, X., Ye, C., Chao, D., Davey, K., Qiao, S.-Z., Initiating Jahn–Teller Effect in Vanadium Diselenide for High Performance Magnesium-Based Batteries Operated at −40 °C. Adv. Energy Mater. 2023, 2204344. https://doi.org/10.1002/aenm.202204344

ACS Nano：通过反催化界面抑制高效含水锌离子电池的析氢

由于水基电解质的安全性和成本低，含水锌离子电池为大规模能量储存提供了实际前景；此外，通过直接使用Zn金属作为负极，显著简化了制造过程。然而，由于近负极表面水离解而产生的氢气阻碍了它们的大规模应用。

阿德莱德大学乔世璋教授等人报道了通过CuN₃-配位石墨碳氮化物(CuN₃–C₃N₄)反催化界面抑制析氢反应，以实现高效含水锌离子电池。

图作用机制示意图

基于原位气相色谱和原位同步加速器X射线衍射光谱，作者证明了析氢反应触发了Zn₄SO₄(OH)₆·xH₂O的形成。原位红外光谱和密度泛函理论模拟的结合已经证明能够稳定近表面H₃O⁺物种，并通过用于氢析出反应抑制的反催化界面调节H*中间体的吸附。

因此，反催化界面极大地提高了锌电镀/剥离的库仑效率，5500次循环的库仑效率达到99.7%，在1mA cm^-2和1 mAh cm^-2下的循环可逆性超过1300 h。通过反催化界面，全电池在1C下经过400次循环后显示出98.3%的优异库仑效率。这些发现为高效锌离子电池的目标设计提供了战略性的见解。

Suppressing Hydrogen Evolution via Anticatalytic Interfaces toward Highly Efficient Aqueous Zn-Ion Batteries. ACS Nano 2023, https://doi.org/10.1021/acsnano.2c12587

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