吴锋院士/陈人杰/李月姣AFM：锂金属电池双盐聚醚电解质界面机理研究

固态电池被认为是储存大量和安全的电化学能量的新途径。然而，高电压耐受性差以及界面接触不良已成为其在高能量密度锂金属电池（LMB）中应用的瓶颈。

在此，北京理工大学吴锋院士、陈人杰教授及李月姣副教授等人利用商业化六氟磷酸锂（LiPF₆）通过原位阳离子开环聚合反应将传统的醚基电解液（1M LiTFSI-DME/DOL)转化为凝胶聚合物电解质(GPE)，该GPE是一种基于浓缩LiPF₆/LiTFSI的双盐聚醚电解质 (BSPE)。

电池内部的原位聚合方法提高了锂负极和正极的界面润湿性，且不含杂质。更重要的是，双盐浓度的调整和链状1,3-二氧戊环（DOL）结构赋予了GPE良好的氧化稳定性，表现出较宽的电化学稳定性窗口（4.4 V)。

作者通过原位FTIR结合XPS分析揭示了BSPE-1M在高压下的实时演化机制，并研究了可能的氧化降解途径。

图1. 原位聚合机理的示意图模型及表征

受益于这种设计，BSPE-1M表现出与锂金属的出色兼容性。当电流密度为0.5 mA cm^-2、面积容量为1 mAh cm^-2时，具有BSPE-1M的Li|Li对称电池可在1200小时内稳定循环，且过电位较低。此外，Li|LiFePO₄ (LFP)电池在0.5 C倍率下显示出更长的寿命，初始放电容量为 160.6 mAh g^-1，1000次循环后容量保持率约为 80%。

更重要的是，Li|Li4Ti₅O₁₂(LTO) 和 Li|LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂ (NCM811) 电池在环境温度下也具有出色的循环性能。因此，相信BSPE可以成为高能量密度 LMB的有前途的凝胶聚合物电解质候选者。

图2. Li|LFP和Li|LTO电池的电化学性能

Study on the Interfacial Mechanism of Bisalt Polyether Electrolyte for Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202109184

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吴锋院士/陈人杰/李月姣AFM：锂金属电池双盐聚醚电解质界面机理研究

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