林璋Angew.:忽略的自然析氢途径:低温蛇纹石化过程中Ni2+促进F(OH)2氧化还原H2O

林璋Angew.:忽略的自然析氢途径:低温蛇纹石化过程中Ni2+促进F(OH)2氧化还原H2O
天然氢气(H2)作为一种可再生能源,在缓解全球日益增长的环境问题方面受到了广泛关注。低温蛇纹石化(<200 ℃)是一种典型的水岩反应,是天然氢气的主要来源。然而,合成氢气的反应机理和控制步骤尚不清楚,阻碍了天然氢气的进一步利用。
近日,华南理工大学林璋教授(通讯作者)等人报道了在低温蛇纹石化过程中,可以通过Fe(OH)2的氧化来确定H2生产速率。
林璋Angew.:忽略的自然析氢途径:低温蛇纹石化过程中Ni2+促进F(OH)2氧化还原H2O
在厌氧碱性条件下,将磁铁矿中典型的共生Ni2+和其他离子(Mg2+、Al3+、Ca2+、Cr3+、Co2+、Mn2+和Zn2+等)分别与Fe2+共沉淀,以实验模拟在低温蛇纹石化的典型温度下含Fe(II)水镁石氧化过程中的H2生成。结果表明,Ni2+能显著提高Fe(OH)2氧化生产H2的速率。
林璋Angew.:忽略的自然析氢途径:低温蛇纹石化过程中Ni2+促进F(OH)2氧化还原H2O
此外, Ni2+的共存可以极大提高生产H2的动力学。在90 ℃下,仅添加1%的Ni2+时,生产H2的速率显著提高约两个数量级。D2O同位素实验和密度泛函理论(DFT)计算表明,提高生产H2的动力学可归因于Ni2+促进H2O还原的催化作用。作者还发现,生产H2的能力与溶液中的温度和浓度密切相关。
总之,该发现不仅解释了低温蛇纹石化产生H2的机理,而且通过超镁铁质岩石中Ni2+含量可以预测其产生H2的能力。更重要的是,它还可能为帮助我们了解早期地质事件的成因提供一个新的方向。
林璋Angew.:忽略的自然析氢途径:低温蛇纹石化过程中Ni2+促进F(OH)2氧化还原H2O
An Overlooked Natural Hydrogen Evolution Pathway: Ni2+ Boosting H2O Reduction by Fe(OH)2 Oxidation during Low-temperature Serpentinization. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202110653.
https://doi.org/10.1002/anie.202110653.

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