ACS Nano: 构建定向电荷转移通道，助力集成电极光电化学全水分解

光电化学(PEC)水分解制氢是一种制备绿色氢气能源的有效策略。对用于光电化学水分解的催化剂进行修饰和改进有利于提高其催化效率。然而，通过常规的物理组合不能有效构建良好的光催化剂/电催化剂界面，导致光响应组分的高界面阻抗和较差的电荷分离和迁移率，这将降低光生电荷从光催化剂到电催化剂表面的扩散效率，并在很大程度上限制其整体效率和商业化。因此，在合理的集成光/电催化剂之间建立定向电荷转移通道以促进界面电荷转移是改善光电催化水分解能量转换效率的最关键步骤之一。

近日，湖南大学黄维清和黄桂芳等以碳点/氮化碳(CCN)纳米管和FeOOH/FeCo层状双氢氧化物(FFC)纳米片(CCN@FFC)为模型，在单片集成电极中构建定向电荷转移通道，以提高光辅助水分解的整体性能。

具体而言，在电沉积过程中，阴极表面的Fe³⁺离子优先结合碳点表面的活性羟基以形成C–O–Fe键，从而在CCN和FFC之间建立了一座桥梁，这导致电荷定向转移，从而促进光生电子空穴的有效分离。

因此，在可见光照射下，CCN@FFC电极在10、50和100 mA cm⁻²电流密度下的OER过电位分别为182、218和239 mV，并且具有60 h的优异的催化耐久性；对于光电催化HER，CCN@FFC在10 mA cm⁻²电流密度的HER过电位为68 mV，Tafel斜率为38 mV dec⁻¹。此外，使用CCN@FFC催化剂作为阳极和阴极的双电极电解槽在10 mA cm⁻²处仅需1.435 V的低电池电压。

光谱表征和理论计算表明，CCN和FFC之间的界面C–O–Fe键可以作为电荷转移通道，使得光生电荷载流子在CCN和FFC之间定向迁移，进而激活晶格氧实现Fe-Co双中心结构，从而大大提高了整体水分裂性能。总的来说，这项工作中的定向电荷转移调制策略为设计高活性和高成本效益的多功能光/电催化剂提供了指导。

Directional Charge Transfer Channels in a Monolithically Integrated Electrode for Photoassisted Overall Water Splitting. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.2c09659

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