西交宋江选AEM: 在锂负极构建自适应静电界面实现400 Wh/kg软包电池！

由于其最高的理论比容量和最低的电化学电位，锂金属负极在实现高能量密度可充电电池方面显示出巨大的希望。然而，枝晶生长和循环时大量死锂的形成严重阻碍了大容量、高能量密度的锂金属电池技术的实现。

在此，西安交通大学宋江选教授等人通过自由基聚合设计了一种自适应静电聚合物（聚（1-苄基-3-乙烯基咪唑），PBM）界面，用于调节无枝晶锂金属电池的锂沉积。

通过扫描电化学显微镜（SECM）表征和有限元法（FEM）模拟，作者发现阳离子PBM中间层可以自适应调节锂/电解液界面附近的表面电流密度以使电流密度和锂离子分布均匀，从而在苛刻条件（8.75 µL mAh^-1的稀电解液，>4 mAh cm^-2的高面积容量）下实现无枝晶锂沉积。更重要的是，与标准氢电极相比，受束缚的苯基通过降低还原位点的Hirshfeld电荷使PBM具有-3.7 V的低还原电位。此外，PBM聚合物的柔韧性（杨氏模量为0.76 GPa）可适应锂金属在重复电镀/剥离过程中的体积变化。

图1. 有/没有PBM的Li|Cu电池的电化学性能

因此，电化学测试表明，Li|PBM@Cu电池在2 mAh cm^-2下表现出高达500圈的长期循环稳定性和99.33%的高平均CE。即使在8 mAh cm^-2的较高沉积容量和 8.75 μL mAh^-1的较低E/C比下，其仍然在100个循环内保持了99.38%的高平均 CE。此外，PBM@Li|NCM811纽扣全电池在0.1~ 2 C的范围内提供比Li|NCM811 电池（4~1.25 mAh cm^-2）更高的放电容量（4~2.75 mAh cm^-2）。进一步，作者将 PBM@Li负极应用于高容量软包电池以验证其实用性。

值得注意的是，5.1 Ah PBM@Li|NCM811软包电池在现实条件（电解液质量/容量比≈2.5 g Ah^-1，高面积容量5.7 mAh cm^-2，高电流密度2.7 mA cm^-2）下表现出良好的循环稳定性（0.011%衰减/循环）和高能量密度（418.7 Wh kg^-1）。总之，这项工作为高能量密度可充电电池的实际应用开辟了一条有希望的途径。

图2. PBM@Li|NCM811软包电池的性能

Constructing Self-Adapting Electrostatic Interface on Lithium Metal Anode for Stable 400 Wh kg^-1 Pouch Cells, Advanced Energy Materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202200568

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