Lynden A. Archer/陆盈盈Science子刊: 动态界面介导组装实现深度循环金属电池

基于地球上丰富的多价金属的二次电池为高能量密度和潜在的低成本电力存储提供了有希望的途径。电池充电过程中由无序金属结晶引起的负极可逆性差仍然是深度循环金属电池实际应用的一个基本的、百年历史的挑战。

在此，美国康奈尔大学Lynden A. Archer教授及浙江大学陆盈盈研究员等人通过动态吸附在包含石墨化C₃N₄（gC₃N₄）纳米片的简单胶体电解液中形成的人工中间相，可以实现致密且垂直排列的Zn电沉积。

gC₃N₄纳米片与六方密堆积 (HCP) Zn的晶体学高度匹配，且在沉积/剥离过程中动态吸附/解吸在 (0002) Zn 面上。原位定量实验表明，有序的锌沉积导致每个循环期间锌的消耗显著减少，且降低了副产物的积累。

图1. 在电场下形成定向的界面相和Zn电沉积物

因此，以锌负极为例，在深度循环条件（6~20 mAh cm^-2）下，通过人工中间相的动态调节可以实现异常可逆的锌沉积/剥离（CE>99.8%），吸附在选择性面上的人工界面相可以促进共面堆叠的锌电沉积并阻碍与电解液相关的界面副反应。

此外，通过动态界面调节的全电池可以实现大约普通锌金属全电池13倍的循环寿命（400 次循环）和连续运行时间（1100 小时）。动态界面介导的锌负极的循环后表征表明，全电池优异的循环稳定性可归因于垂直排列的电沉积物上的高效和有序剥离模式。

更重要的是，提出的动态界面概念还可以扩展到在多价金属电池中实现密集组装的镁（CE>98.6%）和铝电沉积（CE>98.74%），这为深循环金属电池的发展提供了一条全新的途径。

图2. 动态界面介导的锌负极循环

图3. 由动态界面介导的实用锌金属电池的电化学性能

Dynamic interphase–mediated assembly for deep cycling metal batteries, Science Advances 2021. DOI: 10.1126/sciadv.abl3752

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