宋礼/陈双明/何伦华Nat. Commun.: 可循环30000次的水系锌金属电池

缺陷工程是一种通过对电池活性材料进行改性以提高电极的循环稳定性而受到广泛关注的策略。然而，准确研究和量化缺陷对电池性能的影响并非易事。

在此，中科大宋礼教授、陈双明副研究员及散裂中子源科学中心何伦华研究员等人报道了通过中子和X射线粉末衍射测量、正电子湮没寿命光谱和基于同步加速器的X射线分析用于水系锌离子电池（ZIB）的V₂O₃晶格中钒缺陷（V_d-V₂O₃）簇（即高达5.7%）的量化。

DFT计算表明，Zn²⁺存储可逆性和稳定性在V_d簇的作用下得到改善。具体而言，部分钒空位为少量Zn²⁺的占据提供了永久位点，从而使系统可以形成更稳定的结构，以避免在Zn²⁺嵌入/脱嵌过程中发生恶化。同时，其他钒空位可以有效减弱Zn²⁺与V₂O₃材料主体之间的强相互作用，允许Zn²⁺自由嵌入/脱出。

图1. V_d-V₂O₃的结构特征

受益于5.7%的V_d团簇，V_d-V₂O₃正极在0.1 A g^-1时实现了196 mA h g^-1的优异容量，当特定的电流增加十倍时的容量保持率为70.4％，表现出良好的倍率性能。

此外，Zn||V_d-V₂O₃电池还表现出长循环稳定性，在 5 A g^-1的特定电流下，在10000次循环后容量保持率为98%，在20000次循环后为90%，在30000次循环后为81%。这种准确量化和确定缺陷影响的方法为设计具有长期稳定性的水系ZIBs正极打开了一扇窗。

图2. Zn||V_d-V₂O₃电池的电化学性能

图3. Zn||V_d-V₂O₃电池中的Zn²⁺存储机制

Defect engineering on V₂O₃ cathode for long-cycling aqueous zinc metal batteries, Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-27203-w

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宋礼/陈双明/何伦华Nat. Commun.: 可循环30000次的水系锌金属电池

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