中科院上硅所李驰麟AFM：缺陷调制的T-Nb2O5负极实现耐用快充锂电

亚稳态斜方晶五氧化二铌(T-Nb₂O₅)是一种很有前景的负极，可满足高倍率锂离子电池(LIBs)的要求。化学计量T-Nb₂O₅受到重复充放电过程后低电导率和颗粒粉化的困扰。

中科院上海硅酸盐研究所李驰麟等通过酸浸Nb₂O₅·nH₂O并形成路易斯酸位点，将氧空位注入T-Nb₂O₅颗粒中，以改善其电化学性能。

图1 T-Nb₂O_5−x合成步骤示意图

多重表征和模拟揭示了Nb-O键的延长，以及NbO₇五方双锥和NbO₆四方双锥在T-Nb₂O_5−x中的转化。氧空位的富集赋予T-Nb₂O_5−x更高的电导率、更好的电化学动力学和更大的赝电容贡献。但多余的空位不利于T-Nb₂O₅作为负极的结构稳定性，并影响其循环耐久性。

进一步，作者首次提出采用氧掺杂石墨C₃N₄（O-g-C₃N₄）作为氧源来修复多余的氧空位，它也可以作为Nb₂O_5-x生长的牺牲模板，以构建多孔的单片电极网络。结果，O-g-C₃N₄模板化-Nb₂O₅ (CN-NbO)的氧缺陷浓度降低到酸浸Nb₂O₅(L-NbO)的约1/60。

图2 Li/CN-NbO电池性能

研究显示，缺陷调制的CN-NbO显示出非凡的循环稳定性（5 C下循环1100次后为164 mAh g^-1）、超高倍率（25 C）下的高容量保持（104 mAh g^-1）和高质量负载(4 mg cm^-2)下的大面积容量（0.74 mAh cm^-2)。

此外，具有高平均平台（2.12 V）和高比容量（229 mAh g^-1）的CN-NbO/LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂全电池证明了其实用前景。氧化物负极上的氧缺陷调制策略为快充和耐用的LIBs提供了一种替代解决方案。

图3 氧空位作用分析及全电池性能

Defect-Concentration-Mediated T-Nb2O5 Anodes for Durable and Fast-Charging Li-Ion Batteries. Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202107060

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