夏杰祥/狄俊Appl. Catal. B.: Bi2Sn2O7量子点中氧空位促进高效光催化氮还原

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夏杰祥/狄俊Appl. Catal. B.: Bi2Sn2O7量子点中氧空位促进高效光催化氮还原
构建高效的纳米材料以在不牺牲试剂或额外光敏剂的情况下实现氮还原仍然具有挑战性。
江苏大学夏杰祥和南洋理工大学狄俊等首次报道了一种Bi2Sn2O7量子点，其能够在纯水中进行高效光催化固氮。
夏杰祥/狄俊Appl. Catal. B.: Bi2Sn2O7量子点中氧空位促进高效光催化氮还原
作者通过将Bi2Sn2O7的尺寸减小到量子点，可以将丰富的氧空位引入到Bi2Sn2O7中，从而提高光生电荷分离和N2的有效吸附。
同时，氧空位的存在有利于周围作为活性位点的Bi原子暴露，导致更多低配位的活性Bi原子与反应中间体键合。因此，在Bi2Sn2O7 QD中可以实现优化的分子氮活化和有效的电荷分离，使其光催化固氮性能得到极大改善。
夏杰祥/狄俊Appl. Catal. B.: Bi2Sn2O7量子点中氧空位促进高效光催化氮还原
DFT计算表明，N2在Bi位点上被激活后，化学键显着减弱，N-N键长延长至1.22 Å。同时，新的Bi-N键形成，键长为2.49 Å。从*NNH3到*N的大部分后续质子化步骤都是放热，最终产品NH3的解吸也比较优异。
Bader电荷分析表明氧空位导致Bi上的原子电荷不那么正，从+1.87|e|到+1.33|e|。Bi上更多的价电子促进了惰性氮和活性位点之间的相互作用。Bi2Sn2O7 QDs催化剂在光照下表现出很高的活性，在没有任何牺牲剂的情况下，氨产率达到334.8 µmol g-1 h-1。
Oxygen vacancies in Bi2Sn2O7 quantum dots to trigger efficient photocatalytic nitrogen reduction. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120680

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