李永涛/谢佳EEM：DME基弱溶剂化电解液实现4.6V高压锂金属电池!

开发先进的高压电解液是实现高能量密度锂金属电池（LMB）的关键。弱溶剂化电解液（WSE）可以通过改变溶剂的溶解力产生独特的阴离子驱动的相间化学反应，但它很难溶解大多数锂盐，并且在4.5V以上的截止电压下无法循环。

安徽工业大学李永涛、华中科技大学谢佳等提出了一种新型WSE，它由阴离子而不是溶剂调节，并首次实现了二甲氧基乙烷（DME）在4.6V下的稳定循环，而无需使用”盐包溶剂”策略。

图1 理论计算

为此，在这项研究中，作者研究了采用不同锂盐（包括LiPF₆、LiFSI、LiTFSI、LiDFOB和LiBF₄）的DME基电解液的溶解结构，以及它对高电压Li-LCO电池电化学性能的影响。

其中DFT计算和拉曼光谱表明，LiBF₄是所有锂盐中解离度最低的，Li⁺和BF₄-之间的强静电吸引力使阴离子更多的分布在第一溶剂化壳中，大大减少了游离阴离子的数量，增加了电解液中接触离子对和聚集簇的比例。因此，研究发现，解离度最低的LiBF₄可以构建一个富含阴离子的内部溶剂化壳。

图2 采用不同锂盐电解液的电化学性能

受益于其独特的溶剂化结构，采用LiBF₄ 基电解液的锂金属电池可以在正极和负极形成阴离子驱动的界面，从而同时提高了锂金属负极的循环稳定性和正极的高压稳定性，最终实现了Li-LCO全电池在4.6V截止电压下的稳定运行。

即使在实用条件下，包括高负载（10.7 mg cm^-2）、薄锂（50 μm）和有限的电解液（1.2 μL mg^-1），基于LiBF₄的WSE的Li-LCO全电池也可以提供优异的倍率性能（10 C时115 mAh g^-1）和出色的循环稳定性。

图3 锂负极上的界面研究

Anion-Regulated Weakly-Solvating Electrolytes for High-Voltage Lithium Metal Batteries. Energy & Environmental Materials 2022. DOI: 10.1002/eem2.12440

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李永涛/谢佳EEM：DME基弱溶剂化电解液实现4.6V高压锂金属电池!

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