ACS Catal.：在CO2加氢制甲醇中的Ni-In协同作用

氧化铟（In₂O₃）是一种很有前途的CO₂选择性合成CH₃OH催化剂，但是在较低的反应温度下活性不足。

近日，荷兰埃因霍温理工大学Emiel J. M. Hensen（通讯作者）等人报道了他们通过使用火焰喷雾热解（FSP）合成法筛选一系列促进剂（Co、Ni、Cu和Pd）与In₂O₃组合，发现Ni是最合适的第一排过渡金属促进剂，其性能与Pd-In₂O₃相似。

通过使用FSP改变Ni/In比，对NiO-In₂O₃进行了优化。所得到的催化剂包括In₂O₃和NiO端元件具有相似的高比表面积和形态。

CO₂加氢的主要产物是CH₃OH和CO，CH₄仅在高NiO负载（≥75 wt%）下被观察到。当NiO负载量为6 wt%时，在250 °C和30 bar下CH₃OH的生成速率最高，约为0.25 g_MeOH/(g_cat h)。

通过对所制备的催化剂进行表征发现，在低NiO负载量（≤6 wt%）下，Ni阳离子和In₂O₃之间存在强烈的相互作用。H₂-TPR表明，由于Ni的取代，氧空位（O_v）的表面密度较高。

所用催化剂的X射线光电子能谱、X射线吸收谱和电子顺磁共振分析表明，在CO₂加氢过程中，Ni离子可以作为单原子和非常小的团簇还原为Ni。密度泛函理论（DFT）计算表明，Ni促进CO₂转化为CH₃OH的主要原因是还原性Ni表面物种上的低势垒H₂离解，促进吸附的CO₂在O_v上加氢。

Ni-In Synergy in CO₂ Hydrogenation to Methanol. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c03170.

https://doi.org/10.1021/acscatal.1c03170.

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