杨阳/单晓楠AEM: 局部电化学环境对电极反应动力学和枝晶最小化的影响

杨阳/单晓楠AEM: 局部电化学环境对电极反应动力学和枝晶最小化的影响
不可控的枝晶生长与不均匀的反应环境密切相关,包括局部离子浓度和电流密度、电势分布和表面扩散系数。然而,目前仍缺乏探测局部电化学环境(LEE)的理解和分析方法。
杨阳/单晓楠AEM: 局部电化学环境对电极反应动力学和枝晶最小化的影响
在此,美国休斯顿大学单晓楠教授、David Mayerich及中佛罗里达大学杨阳教授等人研究了LEE对金属电镀/剥离动力学和枝晶最小化的影响。作者开发了一种新颖的原位3D 显微镜技术,用于对Zn-Mn负极上的Zn电镀/剥离过程的形态动力学和沉积速率进行成像。
使用原位3D显微镜,可以直接对反应过程中的电极形态变化进行成像,并获得不同时间点的Zn沉积速率图。作者发现Zn沉积不均匀、沉积厚度与LEE高度相关,而沉积/剥离速率取决于位置,并且与LEE效应和电极几何形状相关。

杨阳/单晓楠AEM: 局部电化学环境对电极反应动力学和枝晶最小化的影响

图1. 锌电镀/剥离动力学的可视化
为了获得局部离子浓度、电势分布和电流密度(LEE参数),作者采用数字孪生技术来构建真实3D Zn-Mn电极的虚拟复制品。将电极的3D形态导入 COMSOL Multiphysics模型,并计算不同时间的LEE参数。结果表明,电极形态将决定局部离子浓度分布和局部电流密度,并显著影响局部Zn沉积/剥离速率。
此外,3D 电极表面的曲率是影响反应动力学和枝晶形成的关键因素。最后,作者还提取和研究了Zn成核密度和分布。本文获得的结果提供了一种通过控制LEE和优化电极几何形状来最小化枝晶形成的新策略。

杨阳/单晓楠AEM: 局部电化学环境对电极反应动力学和枝晶最小化的影响

图2. 使用数字孪生了解LEE对锌沉积的影响
Probe the Localized Electrochemical Environment Effects and Electrode Reaction Dynamics for Metal Batteries using In Situ 3D Microscopy, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202103484

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