银(Ag)和金(Au)是二氧化碳还原反应(CO2RR)生成CO的有效单金属电催化剂。最近研究证实对Ag和Au进行的预氧化处理能有效提高它们在CO生成中的反应活性。然而,这些改进背后的机制仍然存在争议。而在反应条件下探测表面形态的挑战阻碍了将催化剂表面形态与其性能关联起来。近日,清华大学陆奇副教授和北京大学徐冰君教授(共同通讯作者)等人报道了他们结合原位表面增强拉曼光谱和反应性测量来研究CO2和O2的共电解,证明了在Ag上原位形成的表面羟基物种可以显著提高CO生成速率(>80倍)。通过研究测试发现,在Ag上原位形成的表面羟基物种将CO生成速率提高了超过80倍。然而,在与O2的共电解过程中,在Au表面没有观察到表面羟基物种,伴随着CO活性的显著增强,提高生产速率不超过3倍。该工作强调了催化剂表面形态对CO2RR性能的影响,为设计高效的CO2RR催化剂开辟了一条有希望的途径。作者认为该研究结果为设计先进的催化剂和反应方案提供了一个富有成效的策略,以实现高效的CO2RR。Oxyhydroxide Species Enhances CO2 Electroreduction to CO on Ag via Coelectrolysis with O2. ACS Catal., 2021, DOI: 10.1021/acscatal.1c02852.ttps://doi.org/10.1021/acscatal.1c02852.