王晓东/田鸣Nat. Commun.:近100%选择性!定制双活性位点来隔离脱氢和氧化助力合成乙烯

王晓东/田鸣Nat. Commun.:近100%选择性!定制双活性位点来隔离脱氢和氧化助力合成乙烯
在轻链烷烃氧化脱氢过程中,由于目标烯烃比母体底物更具反应性,因此阻止了深度氧化仍是一项具有挑战性的工作。
近日,中科院大连化学物理研究所王晓东研究员和田鸣副研究员(共同通讯作者)等人报道了通过定制双活性位点来隔离脱氢和氧化,而不是负责这两个步骤的均质活性位点,从而防止烯烃的连续氧化。
王晓东/田鸣Nat. Commun.:近100%选择性!定制双活性位点来隔离脱氢和氧化助力合成乙烯
实验和理论研究发现,具有酸性位点、三维(3D)孔道结构和超笼结构的HY沸石的引入产生了限制在骨架中的Ni2+路易斯酸位点(LAS)和NiO纳米团簇,其中乙烷在Ni2+ LAS上发生催化脱氢生成了乙烯和氢气,同时具有降低的氧反应性的NiO纳米团簇负责选择性氧化氢气而不是过度氧化乙烯。
王晓东/田鸣Nat. Commun.:近100%选择性!定制双活性位点来隔离脱氢和氧化助力合成乙烯
此外,研究发现还这种精确定制活性位点的策略实现了接近100%的乙烯选择性,从而为低碳烷烃氧化脱氢以外的高选择性氧化催化奠定了良好的基础。
王晓东/田鸣Nat. Commun.:近100%选择性!定制双活性位点来隔离脱氢和氧化助力合成乙烯
Near 100% ethene selectivity achieved by tailoring dual active sites to isolate dehydrogenation and oxidation. Nature Communications, 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-25782-2.
https://doi.org/10.1038/s41467-021-25782-2.

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