黄云辉/李真AEM: 在碳酸盐基电解液中高效运行的富硒SexSy正极

锂硫/硒电池引起了广泛的兴趣，并在醚基电解液中取得了良好的性能。然而，中间产物溶解问题以及对高电解质含量的依赖阻碍了其际应用。因此，迫切需要关注碳酸盐基电解液中Se_xS_y正极的电化学性能以避免上述问题。

在此，华中科技大学黄云辉教授、李真教授等人制备了一系列具有共价Se-S键和不同Se/S摩尔比的介孔碳/Se_xS_y（CMK-3/Se_xS_y）复合材料，并结合实验分析和理论计算系统地研究了它们在碳酸盐基电解液中的工作机理。

研究表明，Se在CMK-3/Se_xS_y复合材料中的存在有利于Li⁺的迁移，并在充放电过程中在CMK-3/Se_xS_y上形成了稳定且薄的正极电解质界面（CEI）。而Se₈分子中的S取代可以提高比容量，降低断键能和锂化能。此外，作者还探讨了S在碳酸盐基电解液中的失效机理。

图1. DFT计算研究 Se₈分子中S取代的影响

通过优化Se/S摩尔比，具有67 wt% 高Se₅S₃含量的最佳CMK-3/Se₅S₃正极在碳酸盐基电解液中提供高容量、优异的倍率性能和极其稳定的超过300次的循环寿命。

其中CMK-3/Se₅S₃正极在300次循环后保持最高的可逆容量609 mAh g^-1，相比之下，CMK-3/SeS和 CMK-3/SeS₂正极只能稳定工作几个循环，在随后的循环中迅速衰减，这主要是由厚且不稳定的CEI引起的。

这项工作能够更好地理解Se和S的内在协同效应与杂环Se_xS_y正极电化学性能的相关性，并为实际应用量身定制Li-Se/S电池提供指导。

图2. CEI形成机制及Se/S摩尔比对Se_xS_y正极电化学性能影响

Enabling Selenium-Rich Se_xS_y Cathodes to Work in Carbonate-Based Electrolytes, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202102832

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