北科刘永畅/邓世清EnSM: 惰性元素替代在提高钠氧化物正极材料倍率性能关键作用中的新见解

在对钠离子电池层状氧化物正极材料的研究中，电化学惰性元素替代（特别是进入钠层）是目前实现结构稳定和性能改善的有效策略。然而，这些惰性元素如何发挥作用的潜在机制仍不明确。

在此，北京科技大学刘永畅教授和邓世清副教授等人基于对一系列P2-Na_0.84Mn_0.67Ni_0.3-xMg_x£_0.03O₂的系统研究发现：不同位点的电化学惰性离子在调节局部结构和电化学性能方面发挥着关键作用。

具体而言，Na位Mg一方面可以显着提高正极材料结构稳定性，有效抑制高压区的相变（稳定效应）；另一方面过多的Na位Mg会阻碍快速充电/放电状态下的钠离子扩散（阻塞效应）。

研究发现，这两种效应的最佳平衡可使Na_0.84Mn_0.67Ni_0.2Mg_0.10.03O₂（NMNM-1）正极具有优异的倍率和循环性能。NMNM-1正极在0.1 C和20 C时分别具有156.5和71.0 mAh g⁻¹的容量且在0.1 C下循环50次后容量保持率为98.3%。

图1. Na_0.84Mn_0.67Ni_0.3-xMg_x£_0.03O₂(x = 0, 0.05, 0.1, 0.2) ( x = 0  , 0.05, 0.1, 0.2)的电化学性能

此外，通过GITT 和原位XRD 进一步验证了材料存在阻断效应和稳定效应，为提出的机制提供了有力的证据。同时异位XAS和 XPS 阐明了阳离子和阴离子的价态变化，以及它们在充电/放电过程中在不同区域的容量贡献。

总之，这项研究促进了对电化学惰性离子掺杂的两个关键作用的理解，同时可用于指导对高性能钠和锂氧化物正极材料的研究。

北科刘永畅/邓世清EnSM: 惰性元素替代在提高钠氧化物正极材料倍率性能关键作用中的新见解

图2. NMNM-1正极的储钠机制

New insights into the critical role of inactive element substitution in improving the rate performance of sodium oxide cathode material，Energy Storage Materials 2023，DOI: 10.1016/j.ensm.2023.01.005

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