在许多催化应用中,活性金属氧化物在载体上的单相形成已被广泛研究,以抑制不需要的反应并确定直接的结构-性能关系。
然而,这在纳米范围内很难实现,因为不均匀的金属-载体界面的影响在整个催化剂生长中占主导地位,导致各种亚稳态氧化物的成核而影响活性。因此,首尔国立大学Jongheop Yi团队利用金属氧化物和h-BN载体之间的受控相互作用,开发了一种负载型单相刚玉-Rh2O3(I)纳米催化剂。
原子分辨率电子显微镜和第一性原理计算表明,h-BN载体诱导了刚玉-Rh2O3(I)纳米催化剂的单相形成,这是由于铑前驱体分解后,Rh2O3(I)(110)种子平面优先附着在h-BN表面。
之后,Rh2O3纳米颗粒与h-BN载体之间的相互作用在较高的煅烧温度下相互作用更强,并维持Rh2O3组分,增强了催化稳定性。
此外,Rh/h-BN对等温甲烷反应具有较高的CO选择性(~90%)。该研究结果强调了理解纳米尺度上独特的金属支撑相互作用对于合成单相催化剂的重要性,这可以应用于各种异相反应,以高度控制催化活性和确定催化结构-性能关系。
Single-Phase Formation of Rh2O3 Nanoparticles on h-BN Support for Highly Controlled Methane Partial Oxidation to Syngas. Angewandte Chemie International Edition, 2021. DOI:10.1002/anie.202110292
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