楼雄文/于乐Angew: 超组装TiOx/Zn/N掺杂的碳反蛋白石实现无枝晶锌负极

金属锌因其理论比容量高（820 mAh g^-1）、还原电位低（-0.76 V）、丰度高和毒性低而被认为是锌离子电池最理想的负极选择，而不可控的锌枝晶生长和副反应是制约其商业化的主要因素。

在此，新加坡南洋理工大学楼雄文教授及北京化工大学于乐教授等人通过胶体晶体模板和随后的逐步拓扑化学反应，开发了一种 TiOx/Zn/N掺杂的碳反蛋白石（表示为 TZNC IO）主体来调节Zn沉积。值得注意的是，具有周期性结构的 3D大孔框架可以精确控制电场分布并最小化局部电流密度，从而在主体内诱导优先锌沉积。

此外，连通孔内足够的孔隙空间可以有效调节锌离子通量并减轻体积膨胀。更重要的是，分布良好的无定形TiO_x和Zn/N掺杂的碳可以作为亲锌位点来降低成核过电位并避免产生氢气副反应。

图1. TZNC IO 合成过程示意图及形态表征

由于丰富的亲锌位点和开放结构，可以实现粒状锌沉积。正如预期的那样，TZNC IO主体在1 mA cm^-2的电流密度下实现了稳定的镀锌/剥离，并在450小时内保持长期稳定，形态研究表明TZNC@Zn电极在循环后保持无枝晶表面。

作为概念验证，由 TZNC@Zn负极和商用V₂O₅正极组装的水系锌金属全电池在0.5 A g^-1的电流密度下提供了332.1 mAh g^-1的高平均放电容量，在电流密度为5 A g^-1时仍保持149.2 mAh g^-1的高放电容量。此外，在5.0 A g^-1下还显示出超过2000次循环的长寿命，远优于Zn||V₂O₅电池。

图2. TZNC@Zn||V₂O₅全电池的电化学性能

Formation of Super-assembled TiO_x/Zn/N-doped Carbon Inverse Opal Towards Dendrite-Free Zn Anodes, Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202115649

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楼雄文/于乐Angew: 超组装TiOx/Zn/N掺杂的碳反蛋白石实现无枝晶锌负极

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