中科院房克功Appl. Catal. B.: ZnO/ZrO2改性CuCoAl催化剂用于促进合成气转化中高级醇合成

中科院房克功Appl. Catal. B.: ZnO/ZrO2改性CuCoAl催化剂用于促进合成气转化中高级醇合成

在合成气转化中选择性合成高级醇是非常理想的,但要实现该过程仍非常具有挑战性。
因此,针对常用的CuCoAl(CCA)催化剂,中国科学院房克功团队通过在催化剂中加入ZnO改性修饰ZrO2复合物来促进非解离吸附CO物种的形成和H2的活化,以促进高级醇的合成。
中科院房克功Appl. Catal. B.: ZnO/ZrO2改性CuCoAl催化剂用于促进合成气转化中高级醇合成
中科院房克功Appl. Catal. B.: ZnO/ZrO2改性CuCoAl催化剂用于促进合成气转化中高级醇合成
科研人员将CuCoAl和ZnO/ZrO2组分(重量比为2/1)混合,制备了一系列CCA|ZnO/ZrO2 (m:n)改性催化剂(m:n代表ZnO与ZrO2的质量比)。
结果表明,CCA|ZnO/ZrO2(4:1)催化剂显示出最高的总醇(ROH)选择性(42.6 wt%),并在所研究的催化剂中,具有优异的C2+OH/ROH (83.7%)。
中科院房克功Appl. Catal. B.: ZnO/ZrO2改性CuCoAl催化剂用于促进合成气转化中高级醇合成
(CO+H2)-TPD-MS结果表明,CCA|ZnO/ZrO2催化剂的表面[H*]/[C*]比率随着ZnO/ZrO2比率的增加而增加。
此外,具有中等[H*]/[C*]比率的CCA|ZnO/ZrO2(4:1)催化剂可以获得最高的 ROH选择性和最佳的总醇时空收率(STY ROH ),这是由于CO*、CHx*和H*物种相对数量的增加为高级醇的合成提供了更多的CnHx*-CO*偶联反应的可能性,而不是CHx*或CnHx*加氢反应物种与水煤气变换反应。
Design of Efficient ZnO/ZrO2 Modified CuCoAl Catalysts for Boosting Higher Alcohol Synthesis in Syngas Conversion. Applied Catalysis B: Environmental, 2021. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120739

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