采用高压正极活性材料(CAMs)的固态电池(SSBs),如LiNi1-x-yCoxMnyO2(NCM)和聚环氧乙烷(PEO),会出现与”噪音电压”有关的电池失效。此外,关于它们与高压CAMs长期循环性能的报告并不一致。图1. 实验结果验证了潜在的直至穿透是导致”电压噪声”失效的原因吉森大学Anja Henss等对PEO基SSB与高压正极相结合的兼容性进行了严格的评估和改进。具体而言,基于文献中发表的关于PEO基SSB的电池失效和容量衰减的矛盾结果,这项工作重新调查了PEO-LiTFSI与高压正极活性材料(如LCO和NCM)的兼容性和反应性。通过采用LATP(Li1.4Al0.4Ti1.6(PO4)3)陶瓷固态电解质分离负极和正极半电池,作者证实”电压噪声”失效确实是由负极的树枝状结晶形成而不是由正极的氧化过程引起的。图2. 采用高分子量PEO的锂金属电池的循环性能为克服这一局限性,作者通过采用分子量更高的PEO来增加SPE的机械刚性,这有效地消除了与”电压噪音”有关的电池失效,从而使其能够稳定地循环运行。此外,作者发现当FTIR用作分析技术时,诸如电池泄漏和循环过程中温度升高等影响很容易导致关于PEO氧化降解的错误结论。而采用像XPS这样更敏感的表面技术,作者明确地证明了在SPE/NCM界面处氧化降解产物的形成。总的来说,这项研究的结果有助于严格评估和改善基于PEO的SSB的稳定性。图3 SPE/NCM界面的循环后XPS分析Evaluation and Improvement of the Stability of Poly(ethylene oxide)-based Solid-state Batteries with High-Voltage Cathodes. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202218316