ACS Catalysis：用于析氯反应的原子分散Pt催化剂: 动力学和机制的电位相关转换

电化学析氯反应(CER)是氯碱工艺中用于生产Cl₂、ClO^–和Cl₂-中间体的关键阳极反应。尽管基于Ru的混合金属氧化物长期以来一直被用作CER催化剂，但由于竞争性析氧反应(OER)，它们存在选择性差的问题。

为了克服这个缺点，蔚山国立科学技术学院Sang Hoon Joo和杜伊斯堡-埃森大学Kai S. Exner开发了一种新的CER催化剂，它由碳纳米管上原子分散的Pt-N₄位点(Pt₁/CNT)组成。

ACS Catalysis：用于析氯反应的原子分散Pt催化剂: 动力学和机制的电位相关转换

在这项研究中，科研人员证明了催化活性Pt-N₄位点可以由H₂PtCl₆·6H₂O构建，或是通过离子液体通过自下而上(Pt₁/CNT(Cl))和Pt-卟啉驱动的自上而下的方法(Pt₁/CNT(P))。

Pt₁/CNT(Cl)和Pt₁/CNT(P)两种催化剂都表现出优异的CER活性和优异的选择性，证明了Pt₁/CNT对CER的普适性。

电化学和原位X射线吸收光谱分析表明，Pt₁/CNT催化剂在低过电位状态下显示出~1.8的反应级数，其中Volmer步骤与速率决定步骤(RDS)相协调。

另外，在高过电位区域，Pt₁/CNT上的CER具有较低的反应级数，RDS转换到Heyrovský步骤。这些前所未有的动力学见解与具有相反顺序的RDS的氧化物基CER催化剂明显不同。

General Efficacy of Atomically Dispersed Pt Catalysts for the Chlorine Evolution Reaction: Potential-Dependent Switching of the Kinetics and Mechanism. ACS Catalysis, 2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03893

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