滑铁卢大学李玉宁AFM：通过摇椅配位化学释放LiFePO4的容量潜力

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滑铁卢大学李玉宁AFM：通过摇椅配位化学释放LiFePO4的容量潜力
使用橄榄石型磷酸铁锂（LiFePO4，LFP）作为正极材料的锂离子电池（LIBs）廉价、安全、耐用且环保，但其实际容量（120~160 mAh g-1）和理论容量（170 mAh g-1）之间仍有相当大的差距。
滑铁卢大学李玉宁AFM：通过摇椅配位化学释放LiFePO4的容量潜力
在此，加拿大滑铁卢大学李玉宁教授等人报告了一种新策略，即所谓的“摇椅”配位化学以增强Li+扩散并释放LFP正极材料的潜在容量。具体而言，作者使用了一种简单且低成本的醋酸锌二乙醇胺配合物（Zn(OAc)2·DEA）作为LFP电极中的粘结剂。
基于NMR和FT-IR结果，作者发现DEA中的N原子在放电状态的Zn2+和充电状态的Fe3+之间“摇摆”，因为配位键强度的顺序为 Fe3+-N > Zn2+-N > Fe2+-N。
DFT结果表明，LFP表面带隙变窄且Li+在（010）表面或附近沿[010]方向扩散的活化能垒大大降低，这分别促进了电子导电和Li+扩散。
滑铁卢大学李玉宁AFM：通过摇椅配位化学释放LiFePO4的容量潜力
图1. DFT计算研究DEA对LFP的影响
因此，Zn(OAc)2·DEA基LFP电极在0.2C时达到了169 mAh g-1的高容量（接近理论值），并获得了优异的循环性能和低容量衰减率（在5C下超过1500次循环中每循环仅衰减0.03%），与基于聚偏二氟乙烯 (PVDF) 的LFP电极相比是显著的改进。
此外，Zn(OAc)2·DEA基LFP电极是由环境友好的“绿色”溶剂，即水和乙醇的混合物 (体积比为3:1) 制备，因此还可以显著降低电极制造成本。这种新化学物质也可能适用于其他含有过渡金属的电极材料，以实现更高的电池性能。
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图2. Zn(OAc)2·DEA基LFP电极的电化学性能
Unleash the Capacity Potential of LiFePO4 through Rocking-Chair Coordination Chemistry, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202108692

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