对单一碳氢化合物或含氧产物具有选择性的催化剂系统对于实现CO2电化学转化为高价值化学品的工业应用至关重要。目前,铜(Cu)是唯一已知的能够将CO2转化为高阶碳氢化合物和氧化物的金属催化剂。然而,Cu基催化剂具有不同的选择性。近日,美国辛辛那提大学Jingjie Wu、华东理工大学练成研究员和上海大学王亮副研究员(共同通讯作者)等人报道了一种功能化石墨烯量子点(GQDs)催化剂,其可以同时以高选择性和高产率将CO2转化为CH4。研究发现,功能化GQDs的给电子基团促进CO2电还原生成CH4,而吸电子基团抑制CO2电还原。给电子基团功能化GQDs上CH4的产率与给电子能力和给电子基团的含量呈正相关。由-OH或-NH2基团功能化的GQDs在CH4的200 mA cm-2部分电流密度下可实现CH4的法拉第效率(FE)为70.0%。其中,供电子基团官能化GQDs上CH4的产率高于吸电子基团官能化GQDs,可能源于维持潜在活性位点(邻近C或N)的较高电荷密度以及供电子基团之间的相互作用和关键中间体。该工作为在分子尺度上用于CO2电还原的活性炭催化剂设计提供了新思路。Regulation of functional groups on graphene quantum dots directs selective CO2 to CH4 conversion. Nat. Commun., 2021, DOI: 10.1038/s41467-021-25640-1.https://doi.org/10.1038/s41467-021-25640-1.