彭尚龙/马飞Carbon Energy: Pt负载量低至0.21 wt‰！g-C3N4上超低的Pt用于电化学H2O2生产

作为一种多功能的环境友善氧化剂，H₂O₂有着广泛的应用，如废水处理、有机合成处理、生物医学利用等。然而，蒽醌法制H₂O₂过程复杂、操作成本高，以及对环境污染严重。因此，如何利用经济和环境友好的方法制备H₂O₂已成为热门话题。目前，电化学合成H₂O₂提供了一种可行的方法，但与化学合成相比，电化学合成H₂O₂的效率普遍较低。因此，设计具有优异的双电子氧还原(2e⁻ORR)能力的电催化剂是推动电化学H₂O₂合成进一步发展的关键。

基于此，兰州大学彭尚龙和马飞等成功将Pt SAC锚定在g-C₃N₄纳米片上(Pt/CN)以用于高效合成H₂O₂，其中Pt在催化剂中的负载量低至0.21 wt‰(Pt_0.21/CN)。

其具有超低Pt负载的Pt/CN显示出高活性和选择性，以及优异的电化学稳定性。具体而言，Pt_0.21/CN催化剂具有高起始电位(约0.81 V_RHE，−0.1 mA cm⁻²)和优越的H₂O₂选择性(0.2-0.6 V_RHE，约为98%)。

此外，Pt_0.21/CN还显示出极好的耐久性：与其初始选择性(约98%)相比，该催化剂经过40000个CV循环后的H₂O₂选择性约为94%，选择性仅降低约4%；该催化剂在0.6 V_RHE下连续运行12小时后，电流可以保留初始值的87%(电流的增加以及LSV曲线中的高背景电流是由于H₂O₂在电解质中的积累导致)。

实验结果和理论计算表明，CN在高效催化H₂O₂合成中起着关键作用：1.由于Pt单原子与碳或氮原子之间强烈的电荷相互作用，CN具有大量的锚定位点；2.CN催化剂对水分子的吸附和活化是启动H₂O/O₂反应以形成HOO*中间体的必要条件；3.CN表面的吸附水和界面自由水形成协同质子转移簇，促进HOO*中间体形成H₂O₂。

更重要的是，Pt SACs促进O₂的吸附和O-O键的保留，这提高了通过2e⁻ORR合成H₂O₂的选择性和活性。综上，所制备的催化剂的高H₂O₂合成性能主要归因于Pt SACs和CN的协同作用(Pt SACs对H₂O₂的电化学合成具有高选择性，CN对水具有较强的吸附和活化作用)。

Ultra-low Single-Atom Pt on g-C₃N₄ for Electrochemical Hydrogen Peroxide Production. Carbon Energy, 2023. DOI: 10.1002/cey2.337

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