厦大陈嘉嘉AM：用于全阴离子氧化还原液流电池在温和pH下的POM阳极液

2023年10月11日上午11:01 • 头条, 干货, 顶刊 • 阅读 34

氧化还原液流电池（RFBs）是最有前景的储能技术之一，可以将间歇性可再生能源（如太阳能和风能）整合和平衡到现有电网中。然而，开发基于多金属氧酸盐(POM)的RFBs以在温和的pH下运行仍然是一个挑战。

厦门大学陈嘉嘉等证明了Li₅BW₁₂O₄₀簇可以作为稳定的2电子氧化还原阳极电解液，用于基于全阴离子氧化还原对的水系RFBs在3到8的温和pH范围内运行。

厦大陈嘉嘉AM：用于全阴离子氧化还原液流电池在温和pH下的POM阳极液

图1. Li₅BW₁₂O₄₀基全阴离子RFBs在不同pH下的原位电化学拉曼表征示意图

基本电化学动力学研究表明，高度可溶且稳定的Li₅BW₁₂O₄₀簇在3至8的温和pH条件下，分别具有约 2.08 * 1^0-6 cm² s^-1的高扩散系数和约2.5 * 10^-2 cm s^-1的出色电子转移速率。原位拉曼光谱和密度泛函理论（DFT）计算表明，{BW12}簇的拉曼位移变化应该是由于W-Ob-W和W-Oc-W在不同氧化还原状态下键长变化引起的集群。

Li₅BW₁₂O₄₀的所有上述结构变化和氧化还原化学都是高度可逆的，这使得 Li₅BW₁₂O₄₀簇在构建具有不同pH的全阴离子水系RFBs方面具有通用性。此外，阳离子交换Nafion膜也将排斥阴离子氧化还原对的交叉渗透性。

厦大陈嘉嘉AM：用于全阴离子氧化还原液流电池在温和pH下的POM阳极液

图2. 与Li₃K[Fe(CN)₆]阴极电解液配对的电化学性能

因此，通过与Li₃K[Fe(CN)₆]阴极电解液偶联，水系RFBs可以在pH为8和电压窗口范围为0-1.2 V的条件下，运行超过300个循环，容量保持率高达95%，平均库仑效率(CE)超过 99.79%。

同时，Li₅BW₁₂O₄₀簇还可以与LiI阴极电解液配对形成 pH 7和pH 3的水系RFBs，它们在电压窗口范围为0-1.2 V的条件下循环300次后分别具有94% 和 90% 的容量保持率。

厦大陈嘉嘉AM：用于全阴离子氧化还原液流电池在温和pH下的POM阳极液

图3. 与LiI阴极电解液配对的电化学性能

POM Anolyte for All-anion Redox Flow Batteries with High Capacity Retention and Coulombic Efficiency at Mild pH. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202107425

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